Version of record online: 20 April 2020
University of Wollongong
【导 读】
本文作者采用在2d Mos1.5Se0.5纳米片中引入层间阴离子配体的方法，巩固了层间带隙，优化了钾离子电池的电子结构。这种结构结合了两种具有高导电性和与钾离子亲和力的阴离子配体的互补优势。钾离子扩散速率也被优化的低势垒离子扩散路径所加速，形成了除K0.4MoS2/K2MoS4之外的高度可逆的KMo3Se3晶体，提供了具有优异循环稳定性的增强钾储存性能。
【背景简介】
1.钾离子电池的特点
在全球学术研究的基础上，已经为KIB探索并设计了各种电极材料。如过渡金属氧化物、碳基材料和聚阴离子基材料，由于其独特性的优势，所有这些材料都显示出潜在的更高性能。由于二维材料具有层间距大、可逆转换效率高等优点，因此受到了人们的广泛关注，并通过形貌控制和物理结构控制，设计出了各种优化其性能的策略。
以二硫化钼（MoS2）为例，它具有类似石墨烯的层状结构，由被弱范德华力夹在两层辉铜矿之间的金属原子组成。然而根据Randles–Sevcik方程，随着K+插层和MoS2还原程度的增加，K+扩散系数将逐渐降低，特别是在高电流密度下，MoS2纳米片的动力学反应速度慢，能量转换效率不高。另外，MoS2纳米片在长时间的离子插层过程中，由于体积变化明显，通常会发生剥落和粉碎，从而导致容量迅速衰减循环稳定性不理想问题。
【文章介绍】
碳涂层MoS1.5Se0.5具有强钾储存性能，在1000次循环中具有优异的循环稳定性，在电流密度为100 mA g−1保持比容量531.6 mAh g−1。在电流密度5 A g-1时，具有270.1 mAh g-1比容量也表明了其优秀的倍率能力。
图2. MoS1.5Se0.5-NC的结构表征
a–d) XRD patterns of MoS1.5Se0.5-NC and MoS2-NC composites;
e) Mo 3d and
f) S 2p XPS spectra of the as-prepared MoS1.5Se0.5-NC and MoS2-NC.
图3. MoS1.5Se0.5-NC的电化学性能
a) Long-term cycling stability under 0.2 A g−1 with the corresponding coulombic efficiency shown on the right y-axis.
b) The 1st, 2nd, and 3rd charge/discharge curves of MoS1.5Se0.5-NC at 0.2 A g−1 for KIBs.
c) Cyclic voltammograms of MoS1.5Se0.5-NC at scanning rates of 0.2 and 0.4 mV s−1 with the plots of log (scan rate) versus log (peak current) calculated from CV curves inset.
d) Rate performance under various current densities from 50 mA g−1 to 5 A g−1 with the corresponding coulombic efficiency shown on the right line.
e) Cycling performance at 5 A g−1 with the corresponding coulombic efficiency shown on the right y-axis.
f,g) Comparison from galvanostatically discharge–charge profiles of 1st and 10th at 5A g−1 between MoS1.5Se0.5-NC and MoS2-NC. h) Electrochemical performances of reported electrode materials for potassium-ion batteries.
图4. 原位同步辐射XRD和理论计算
图5. 合金化过程示意图
a) In operando synchrotron XRD data with superimposed voltage profiles shown for selected 2θ ranges.
b–d) Contour plots of the operando data for each main phase.
e) Schematic diagrams of the alloying reaction process.
文章链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201904162
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