Version of record online: 27 April 2020
苏州大学
导读
氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）是包括燃料电池、金属空气电池和电解槽在内的能量转换和储存系统中的关键反应。开发低成本、高效率、耐用的非贵金属双功能氧电催化剂是这些器件商业化的关键。本文在深入了解ORR/OER反应机理的基础上，综述了ORR/OER非贵金属电催化剂的研究进展。特别强调了为提高双功能电催化剂的活性、稳定性和大规模合成而进行的合理设计。最后介绍了氧电催化领域的发展前景和未来的挑战。
背景简介
1. 为什么要研究ORR和OER的电催化剂
此外，成本高，铂/钌/铱的储量有限，选择性低等不足对燃料电池、金属-空气电池和水电解槽的大规模商业化提出了挑战。因此，人们迫切需要为ORR和OER开发具有成本效益、地球资源丰富的双功能电催化剂。在这方面，对ORR和OER高效、耐用的双功能电催化剂提出了更高的要求。
2.ORR和OER的电催化剂研究进展
基于对催化剂的深入了解和有效的设计策略为了提高催化活性，促进界面传质和电荷转移，人们进行了探索并开发了各种基于碳和过渡金属材料的非贵金属催化剂。
图1. 电催化剂原理示意图。
文章介绍
本文综述了近年来非贵金属双功能ORR/OER电催化剂的设计和开发进展。首先，在碱性电解液中解释了ORR/OER的基本原理。在深入了解反应机理的基础上，作者重点研究了双功能ORR/OER催化剂的设计策略，旨在设计活性中心，促进质量/电荷转移和可扩展合成，以大规模生产高效耐用的电催化剂。并综述了碳基和过渡金属氧化物基电催化剂的最新研究进展。最后，对高效双功能ORR和OER电催化剂的大规模生产提出了新的挑战和展望。
图2. 材料上氧还原反应的示意路径
a) Schematic pathway for oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carbon materials.
b) 2D volcano plot showing the “standard” scaling relationship (ΔGOOH* = ΔGOH* + 3.2) for OOH* and OH* for metals, which also limits the performance of a wide variety of 2D materials.
c) The OER mechanism for acid (blue line) and alkaline (red line) conditions. The black line indicates that the oxygen evolution involves the formation of a peroxide (M-OOH) intermediate (black line) while another route for direct reaction of two adjacent oxo (M-O) intermediates (green) to produce oxygen is possible as well.
d) OER activity trends of various metal oxides using adsorption energies as a descriptor
图3. 吸附能示意图
a) HOMO and LUMO distribution and local electronic redistributions.
b) Oxygen adsorption energies of C6 and C5.
c) Schematic illustration of graphene nanoribbon with different N-doping species or topological defects.
d) Volcano plots of ORR and OER overpotential with respect to adsorption energy of OH *. Reproduced with permission.
e) Minimum overpotential of ORR/OER versus the descriptor Φ for graphene doped with different elements. Differential charge density distributions of
f) nitrogen and
g) fluorine-doped graphene sheets.
图4. 电化学性质图
a) Schematic illustration of the preparation of the N-doped carbon foam.
b) The ORR and OER polarization curves in 0.1 m KOH.
c) Schematic illustration of the synthesis of 2D-PPCN.
d) Potential differences of samples between E1/2 for ORR and the potential at 10 mA cm−2 for OER.
e) Schematic for the synthesis of the NPCS. e1–e3) SEM, TEM and element mapping images of NPCS-900.
f) Volcano plots between the adsorption energy of O* and OH* for ORR and OER at different doping sites
文章链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202000503
导师简介:
杨瑞枝2005年于中国科学院物理研究所获理学博士学位，师从陈立泉院士；2005.9—2008.5，于加拿大Dalhousie University的Jeff Dahn教授课题组作博士后；2008.5—2011.6，于美国斯坦福大学任职Research Associate；于2011.6 加入苏州大学物理与光电能源学部，任教授、博士生导师。主要研究方向为新能源材料的基础和应用研究，包括燃料电池、锂-空气电池和锂离子电池等能量储存与转换器件和材料。目前作为主持人承担两项国家自然科学基金项目、一项江苏省高校自然科学基金项目。并作为主要研究者参与完成美国能源部(DOE)氢能项目—氢燃料启动和加拿大自然科学和工程研究委员会(NSERC)战略项目—质子交换膜燃料电池非贵金属催化剂，国家863高科技电动汽车项目以及科技部中德国际合作电动汽车锂离子动力电池项目等。Chem.Mater., Chem.Eur.J., J.Phys.Chem.C, Carbon, Electrochem. Commun.和 J.Power Sources等国际重要学术期刊发表SCI文章近40篇，文章他引800余次。与Jeff Dahn教授合作编写英文专著章节《Handbook of Fuel Cells –Fundamentals, Technology and Applications》© 2009 John Wiley & Sons, Ltd。申请6项中国专利和1项美国专利（同时为欧洲、日本和中国专利）。曾荣获2013年度“中国电化学青年奖”以及2008年加拿大青年科学家Ulm电化学论坛奖。目前为电化学协会会员、中国固态离子学理事会理事。
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