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导读
导师专访：
导师解析：
电催化CO2还原是能源催化领域的研究热点，各种研究报道对于催化性能的比拼非常激烈，但往往只关注到催化材料本身的优化调控，忽略了CO2分子在催化反应界面处的扩散传质基本科学问题。本文重点针对气-固-液三相电催化CO2还原中的界面扩散传质过程展开研究，
亮点包括：
1) 基于界面浸润性由超亲到超疏的连续调控，对界面浸润性与催化性能间的关系进行了系统分析，使生成CO的能量效率达到了Au基电催化CO2还原的最高值；
2) 自主设计开发了原位电化学荧光光谱表征技术，首次定量地检测了CO2分子在催化界面处的浓度变化及质量转移过程，对三相电催反应体系的结构设计提供了重要数据支持。
张铁锐 研究员
中国科学院大学
图1.
背景简介
在过去的十年里，人们一直致力于设计出提高CO2RR效率的电催化剂。大多数研究都使用基于液-固两相接触（DPC）系统的电化学电池，利用溶解在电解液中的二氧化碳。然而，由于快速的水还原动力学和CO2传质限制（液态电解质中的CO2溶解度差和CO2扩散系数低），在高电流密度下，大多数DPC系统的竞争优势是析氢反应。众所周知，CO2在气相中的扩散系数（~0.1 cm-2 s−1）大约比液相中的CO2高4个数量级，从而使气相中的CO2成为电化学CO2RR更有希望的来源。
由于在没有水介质的情况下，气相CO2本身不能参与电化学反应，研究者们将注意力集中在CO2RR的三相接触（TPC）系统的开发上，其中气态CO2、电解液和电催化剂都处于密切接触状态。TPC系统为电化学CO2RR提供许多优点，例如允许使用高pH电解质（在DPC系统中不易应用）来促进CO2RR电子转移动力学。
通过这种方法，可以在高电流密度下实现对有价值产品（如CO、甲酸）的高效CO2电解，后者的使用是潜在的工业规模应用的基本要求。然而，由于碱性电解液中CO2的非法拉第消耗严重，近年来人们一直致力于提高界面处有效CO2浓度的电极结构和微环境（如层厚、电场、压力等）。但是，研究气-液-固三相界面非常具有挑战性，因为在非平衡条件下（即需要同时考虑电化学反应消耗CO2的速率和从体相向表面补充CO2的速率），关于界面结构和CO2传输行为的知识极为有限。
近几年来，人们对气-液-固界面的润湿性进行了广泛的研究，对润湿性控制电化学反应的机理有了新的认识。结果表明，气相反应物参与的各种电化学反应，如氧还原和析氢反应的催化速率与电极的表面润湿性密切相关。通过内接触角和微观分析，研究了气体扩散层（GDL）的润湿性能。理论上，三相界面上润湿性的变化可以显著改变气态反应物/产物的界面输运行为以及催化位点与电解质中离子之间的接触，从而影响气体扩散和电子转移过程作为电化学反应动力学中的速率确定步骤。因此，通过润湿性控制可以简化TPC体系中的复杂变量，独立研究界面结构、CO2输运和CO2电还原之间的关系，为更有效的CO2还原体系的合理设计提供必要的信息。
导师专访：
导师点评：
1) 类似的有气体参与的电催化反应，将来都应当脱离传统的H型电解池进行研究，努力让性能测试过程与真正的应用环境更加接近；
2) 对于催化材料的设计优化固然重要，但应当拓展思路，从基本科学问题出发，从新的角度去理解并解决制约电催化反应效率提升的关键科学问题；
3) 鼓励更多的学科交叉，只有这样才能在电催化领域做出自己的特色，在文章的海洋中脱颖而出。
核心内容
第一作者专访：
1. 该研究的设计思路和灵感来源
浸润现象是物理化学中的重要基础概念，是影响相与相之间界面接触的关键因素之一。然而在多相催化反应的研究中，绝大部分工作只关注化学反应动力学过程，而忽视了反应分子在界面处的扩散传质过程。我认为，对于许多有气体参与的三相催化反应，催化剂表面的浸润性对于催化反应过程将产生重要影响。电催化CO2还原正是目前极具代表性的多相催化反应之一，因此我在本文中重点研究了该反应中的界面浸润性问题。
2. 该实验难点有哪些？
1) 对于不同浸润性的三相界面的结构表征；
2) 对于CO2分子在催化反应界面处的界面分压的原位表征。
3.该报道与其它类似报道最大的区别在哪里？
区别主要来自两个方面:
一是催化剂表面浸润性由超疏水到超亲水的连续调控，这在之前的电催化CO2还原反应的研究中是没有的
二是通过国际首创的电化学荧光光谱，实现了CO2界面分压的实时原位检测，对于深入理解三相催化反应的动力学速控步骤非常有帮助。
第一作者:施润
图1.Structural characterization of the Au/C electrode.
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