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Version of record online: 05 May 2020
南洋理工大学
导读
虽然在单原子催化剂中实现了金属原子的分散最大化，但进一步提高催化剂的本征活性至关重要。本文报道了在电催化析氢反应中，分离的钌原子修饰成富边碳基体。所研制的催化剂具有较高的催化性能，低过电位分别为63和102mv，电流密度分别为10和50ma-cm-2。在过电位为100mv的条件下，其质量活性约为工业Pt/C-20%催化剂的9.6倍。实验结果和密度泛函理论计算表明，碳基体的边缘增强了Ru位的局部电场，加速了氢的反应动力学。本研究可提供对电催化行为的洞察，并指导先进电催化剂的设计。
关键词
单原子催化剂，碳基体，电催化
背景简介
单原子催化剂是连接均相催化和多相催化的理想模型，代表了最大的原子利用效率，对催化反应往往表现出优越的活性。孤立活性中心的性能与其结构高度相关，如构型、分散状态，以及载体的形貌。因此，单原子催化剂的本征活性不但没有限制，还有很大的改进空间。具有良好稳定性、高导电性的碳基质，并且受限微环境被认为是稳定电催化分离钌中心的良好支撑。此外，与石墨烯平面相比，边缘的电子态密度显著增强，因此可以预期单原子催化剂的本征活性如果将单原子催化剂修饰在碳基体的边缘上，则可以进一步改进，但这一方向目前很少被研究。
核心内容
图1.傅里叶变换幅度及实验光谱
a) Fourier-transformed magnitudes of the experimental Ru K-edge EXAFS spectra. Fourier-transformed magnitudes of Ru K-edge EXAFS spectra in
b) R space and
d) K space for ECM@Ru.
c) WT for the k3-weighted EXAFS signal.
e) Ru K-edge XANES experimental spectra..
文章链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000882
老师简介:
娄雄文，他在新加坡国立大学获得化学工程学士学位（2002年）和硕士学位（2006年）。2008年5月，他在康奈尔大学获得化学工程博士学位（与Lynden A.Archer教授一起）。现任新加坡南洋理工大学化学与生物医学工程学院正教授。作为主要作者，他在同行评议的优秀期刊上发表了280多篇论文，如Science Advances, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Nature Energy, Nature Communications, Advanced Materials, Energy & Environmental Science等。他的论文被高度引用，截至2018年5月，ISI总引文超过47500条，H指数为129条。他获得了多个奖项，包括Esso Gold Medal, the Austin Hooey Prize, and the Liu Memorial Awards.。他是麻省理工学院技术评论2012新加坡TR35的获胜者之一。他还获得了新加坡国家科学院颁发的2012年青年科学家奖。他在2014年、2015年、2016年和2017年被汤森路透（Thomson Reuters）列为被高度引用的研究员。目前，他是Science Advances杂志的副主编
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