不稳定的电极/固体电解质界面和内部锂枝晶穿透阻碍了固态锂金属电池（SSLMBs）的广泛应用，这就要求操作技术准确地揭示其机理。
基于以上现状，中国科学院化学研究所的万立骏院士和文锐研究员等在国际知名期刊Angew. Chem.上发表题为“Revealing Interfacial Evolution of Lithium Dendrite and Its Solid Electrolyte Interphase Shell in Quasi-Solid-State Lithium Batteries”的论文。Yang Shi、Jing Wan和Gui-Xian Liu共同为本文第一作者。
在本文中，原位光学显微镜观察凝胶聚合物电解质中的锂电镀/剥离过程揭示了相应的动态演变。随着电流密度的增加，均匀的锂矿床逐渐演化为苔藓状树枝状锂枝晶。值得注意的是，锂剥离后，锂枝晶上原位形成的固体电解质界面层（SEI）明显被捕获。
定量分析还探讨了SEI壳层的物理化学性质和良好的局部离子导电性。诱导原位形成模量提高的SEI壳层，使Li析出物密集均匀地包裹，能有效地调控无枝晶行为。深入了解锂枝晶演化及其功能SEI壳层将为SSLMBs的基础研究和未来优化提供更重要的信息。
锂（Li）金属具有较高的理论比容量（3860 mAh g−1）和最低的电化学电位（与标准氢电极相比为−3.04 V），是下一代高能量密度存储系统的极有前景的负极。不幸的是，锂枝晶的形成无法控制，锂金属在实际应用中体积膨胀大，固体电解质界面（SEI）膜不稳定，造成安全隐患，降低使用寿命。到目前为止，操作解决方案主要采用固态电解质（SSE）或凝胶聚合物电解质（GPEs），建立电极/电解质界面稳定性（例如，通过添加电解质添加剂和构建人工SEI膜）和修饰功能电极。
具有优良机械性能的SSE可有效地阻止Li枝晶的持续生长，这有望显著改善Li负极和液体电解质（LE）之间的固有不稳定性。然而，根据最近对这一问题的频繁深入了解，在SSE内部仍然存在Li枝晶原位光学显微镜（OM）是一种无损的、有效的、强有力的表征锂枝晶演化的技术。相关研究直接揭示了LE体系中锂枝晶的生长机理和动力学行为，但对SSE基电池缺乏类似的主要研究。因此，对于固态锂金属电池（SSLMBs）的基础研究和优化设计，需要对锂枝晶内部穿透界面机制进行实时、可视化的研究。
值得注意的是，在不同电位区，现场沉积锂的电极表面和外层都可以产生SEI。在镀锂过程中，覆盖在Li镀层表面的SEI外壳通常会影响锂枝晶的生长机制。与电极表面形成的SEI膜相比，在锂枝晶上形成的SEI壳层由于其化学反应性和不稳定性，更难直接对其进行表征。极少数独特的技术可以揭示锂枝晶的结构和组成及其SEI。由于电极和SSE之间的埋置界面的干扰，难以实现SSLMBs中SEI层的相间形貌、功能和性质的现场可视化。到目前为止，对锂镀层/剥离过程中在锂枝晶上形成的SEI壳层演化机理的基础性探索还很少。
本文利用GPEs的非流动性和透明性，对其电化学行为和动力学机理进行了原位OM表征。当电流密度较低时，锂镀层倾向于均匀覆盖在电极表面，但随着电流密度的增加，逐渐演变成苔藓状和树枝状的锂枝晶，说明了锂枝晶形貌对电流的依赖性。
此外，还清楚地捕捉到了锂枝晶表面原位形成的SEI壳层的相间演化过程。此外，采用原子力显微镜（AFM）结合电化学阻抗谱（EIS）技术，成功地制备了SEI壳层，并对其尺寸、形貌、模量和离子导电性能进行了定量分析。
均匀原位形成的SEI壳层的引入导致的无枝晶穿透的动态演化进一步指导了Li枝晶抑制的规律。揭示了锂枝晶的结构演化及其SEI壳层的基本性质，有助于更好地理解其相互关系，并进一步优化了对SSLMBs中Li枝晶的预测预防。
In situ OM investigations of Li plating/stripping processes in a GPEbased electrolyte under galvanostatic control. Interfacial morphologies after (a) plating at a current density of −1 mA cm−2 and (b) stripping at 1 mA cm−2, (c) plating at −5 mA cm−2 and (d) stripping at 5 mA cm−2, and (e) plating at −8 mA cm−2 and (f) stripping at 8 mA cm−2. The scale bars are 100 μm.
Revealing Interfacial Evolution of Lithium Dendrite and Its Solid Electrolyte Interphase Shell in Quasi-Solid-State Lithium Batteries
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001117
万立骏， 1982年1月本科毕业于大连理工大学，1996年3月在日本东北大学获博士学位，曾任日本科学技术振兴事业团研究员、日本东北大学及北海道大学的助理教授及访问教授等。1998年回国到中国科学院化学研究所工作。2000年获得国家杰出青年基金支持。2004年2月至2013年1月曾担任中国科学院化学研究所所长，中国科学院分子科学中心主任。2012年11月14日，当选为中共第十八届中央候补委员。现任中国科学院化学研究所研究员, 博士生导师,中国科学院院士,第三世界科学院院士，中国科学院分子纳米结构与纳米技术重点实验室主任,中国科学院化学研究所学术委员会主任，中国科学院大学化学化工学院院长，北京分子科学国家实验室(筹)主任。在包括Acc. Chem. Res.，PNAS， Angew. Chem.，JACS等学术刊物发表论文260余篇。获得过国家自然科学基金委员会"杰出青年基金"资助。应邀担任Acc. Chem. Res., JACS, Adv. Mater., Chem. Mater., ChemComm., PCCP, 中国科学-化学等学术期刊的主编、编委或顾问编委。曾获发展中国家科学院化学奖，国家自然科学奖二等奖，北京市科学技术一等奖，中国分析测试协会科学技术一等奖以及中国化学会-巴斯夫青年知识创新奖等奖项。获得中央国家机关五一劳动奖章，全国先进工作者等荣誉称号。被选为英国皇家化学会"Fellow"，中国化学会副理事长，中国电化学会主任，环太平洋国际化学大会国家代表，SPM系列国际会议组委会委员，全国侨联专家委员会主任，中国科学院侨联主席等。
2008年于中国科学院化学研究所获得物理化学专业博士学位。2008年至2011年在日本东北大学原子分子材料科学高等研究机构（WPI-AIMR）任研究助手。2011年至2013年在日本理化学研究所（RIKEN）从事博士后研究。2013年获德国洪堡博士后研究基金于2013年至2015年在德国基尔大学（Kiel University）从事研究工作。2015年回国加入中国科学院化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室，任研究员、博士生导师。
主要研究方向是界面电化学，长期致力于固液界面吸附结构和动力学过程的系统研究，通过电化学扫描探针显微术、共聚焦微分干涉显微术和谱学电化学等技术手段对表界面反应进行原位表征及分析，为其原子/分子尺度上的反应机理和规律提供直接的理论及实验依据。在包括Angew. Chem. Int. Ed. , J. Am. Chem. Soc.，Chem. Commun.等国际权威期刊发表学术论文二十余篇。
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