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卢思宇教授Angew:钌诱导的CoRu纳米合金晶格应变用于高效的双功能制氢

卢思宇教授Angew:钌诱导的CoRu纳米合金晶格应变用于高效的双功能制氢 科学材料站
2020-10-30
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导读:该工作研究了碳量子点上支撑的纳米合金中的拉伸晶格应变对HER和AB水解制氢的影响。通过改变钌的含量,可以调整纳米合金的晶格参数和诱导晶格应变。


文章信息

利用钌诱导的纳米合金晶格应变实现稳健的双功能制氢
First published: October 26, 2020
第一作者:李卫东,赵运宣
通讯作者:卢思宇*,黄勃龙*
单位:郑州大学

研究背景

化石燃料储量的减少和燃烧化石燃料产生的环境问题促使人们寻找更可持续的燃料。氢被认为是一种环境友好型燃料,由于其高能量密度和以多种方式制造的能力,具有作为未来能源载体的巨大潜力。迫切需要能够大规模生产的可持续和高效的制氢技术。
目前,最有前途的制氢方法包括通过析氢反应和储氢化学品如氨硼烷(AB,NH3BH3)的分解(水解)进行电化学水分解。AB的氢含量为19.6 wt%,无毒,在水溶液中非常稳定,是一种优良的储氢材料。铂基催化剂在HER中表现出优异的性能,但能够驱动HER和AB水解的双功能催化剂很少。
铂是一种贵金属,这促使人们寻找性能与铂相似但基于更丰富的地球元素的催化剂。此外,研究人员正在寻找能够催化HER和AB水解的廉价双功能催化剂,从而进一步节约资源利用和成本。

文章简介

近日,郑州大学卢思宇教授等在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition (影响因子:12.959)上发表题为“Exploiting Ru-induced Lattice Strain in CoRu Nanoalloys for Robust Bifunctional Hydrogen Production”的研究工作。
该工作研究了碳量子点上支撑的纳米合金中的拉伸晶格应变对HER和AB水解制氢的影响。通过改变钌的含量,可以调整纳米合金的晶格参数和诱导晶格应变。超低钌含量(1.33 wt%)的CoRu0.5/CQDs对HER表现出优异的催化活性(在10mA·cm-2的1 M KOH溶液中η = 18mV),对AB的水解表现出非凡的活性,在298 K下的周转频率分别为3255.4 mol(H2) mol−1(Ru) min−1或814.7 mol(H2) mol−1(cat) min−1,代表了迄今为止报道的在钌合金催化剂上AB水解的最佳活性之一。
此外,该催化剂在每个反应过程中表现出优异的稳定性,包括七个交替的水解循环。理论计算表明, CoRu0.5/CQDs的显著催化性能源于通过掺入少量钌实现的最佳合金电子结构,这使得界面电子快速转移到中间体,从而有利于H2演化动力学。结果支持开发新的和改进的HER和AB水解催化剂。

本文要点

要点一:这项工作成功地合成了不同钌含量和不同程度的钌钴合金晶格应变的CoRu/CQDs催化剂。钴和钌的有效电子耦合以及相关的应变效应导致更快的界面电子转移动力学,从而提高催化性能。

要点二:X射线吸收光谱和密度泛函理论计算证实,钌的加入极大地改变了钴的修饰电子结构,导致电活性和氢吸附强度之间的完美协调,以确保有效的氢生成。

要点三:CoRu0.5/CQDs在七个交替循环中对HER和AB水解都表现出优异的循环稳定性,表明该催化剂在未来制氢应用中具有优异的潜力。

文章链接

Exploiting Ru‐induced Lattice Strain in CoRu Nanoalloys for Robust Bifunctional Hydrogen Production
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013985

通讯作者介绍

卢思宇,博士,郑州大学副教授、博士生导师
中国化学快报(Chinese Chemical Letter)青年编委。2005-2009吉林大学物理学院;2009-2012吉林大学超硬材料国家重点实验;2013-2016吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室,师从杨柏教授;2013年7月-2014年2月,中科院物理所孟胜老师课题组访学;2014年3月-2015年5月在加拿大萨省大学物理学院计算首席John S. Tse院士课题组访学;2016年7月-至今,郑州大学化学与分子学院,副教授,博士生导师,郑州大学首批青年拔尖人才。研究兴趣和成果:卢思宇主要从事光电纳米晶的合成和性质研究。(1) 光电纳米晶(碳点、半导体等)设计制备、性质及其杂化体系在显示,能源应用研究;(2) 催化、超导结构预测等第一性原理计算研究。2017年迄今在Angew. Chem. Int. Edit (4), Adv. Mater (3),  Adv. Sci.(3), Nature comm (1), Nano Energy(2), Applied Catalysis B: Environmental(1),J. Mater. Chem. A.,  SCIENCE CHINA Chemistry, 等期刊共发表文章65篇,第一作者和通讯文章41篇,论文他引2000余次,h因子21;9篇论文曾入选ESI高被引论文。
http://www.siyu-group.com/about/


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