天津理工刘熙俊/李弘毅/曹焕奇AFM：高效太阳能驱动CO2-H2O耦合电催化反应用钴铁氧化物纳米片- 大数跨境

首页

天津理工刘熙俊/李弘毅/曹焕奇AFM：高效太阳能驱动CO2-H2O耦合电催化反应用钴铁氧化物纳米片

科学材料站

2020-06-28

导读：在本文，作为双功能催化剂，Co2FeO4纳米片阵列对CO2RR和OER具有很高的电催化活性。当催化剂应用于由三结GaInP2/GaAs/Ge光伏电池驱动的完整的OCO2S系统时，显示出高的光电流密度。

点击科学材料站,关注我们

通讯作者：刘熙俊*、李弘毅*、曹焕奇*

单位：天津理工大学

导读

太阳能驱动的电化学整体CO2裂解（OCO2S）是一种很有前途的可持续能源储存途径，但其广泛应用受到两个关键反应（即CO2还原反应和析氧反应（分别为CO2RR和OER））缓慢动力学的阻碍。

基于以上现状，天津理工大学的刘熙俊研究员、新疆维吾尔自治区产品质量监督检验研究院李弘毅教授和天津理工大学的曹焕奇教授等在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Cobalt−Iron Oxide Nanosheets for High-Efficiency Solar-Driven CO2−H2O Coupling Electrocatalytic Reactions”的论文。Yuying Mi为本文第一作者。

图1. 图片概要

在本文，作为双功能催化剂，Co2FeO4纳米片阵列对CO2RR和OER具有很高的电催化活性。当催化剂应用于由三结GaInP2/GaAs/Ge光伏电池驱动的完整的OCO2S系统时，显示出高的光电流密度≈13.1ma cm-2，相当于相当高的15.5%的太阳对CO效率。密度泛函理论研究表明，Co2FeO4中的Co位有利于COOH和O中间产物的形成，从而解释了其高效的双功能活性。这一结果将有助于今后设计高效的OCO2S电催化剂和器件的研究。

背景简介

1. 二氧化碳转换进度的研究

化石燃料的持续减少和大气中二氧化碳的含量迅速增加，导致了二氧化碳转化技术的发展。 通过CO2电解还原生产CO非常重要，因为它有望以清洁和可持续的方式合成复杂的碳基燃料和原料。整个CO2分解（OCO2S）系统是一个有效的生产CO的策略，在该系统中，CO2还原反应（CO2RR）和析氧反应（OER）通过一个电解槽耦合。此外，通过将电解池与光伏电池组装在一起（即PV-EC系统），可以完全由太阳能驱动生产CO和O2，这无疑是一种可持续且有希望的CO2利用方法。

2. 提高电极催化剂性能的要求

在光催化体系中，太阳能-一氧化碳（STFCO）的效率很大程度上取决于电极催化剂的性能。不幸的是，高的动力过电位和电极的低选择性通常会导致电能的巨大损失。最近，人们在设计用于二氧化碳转化的光电转换系统中的有效催化剂方面做了一些努力。研究人员已经将重点放在提高CO2RR或OER的活性上；然而，他们使用商用贵金属电极，如IrO2（用于OER）和Au（用于CO2RR）进行其他半电池反应。这些商用电极的中等活性和稀缺性极大地限制了它们的总效率并增加了该系统的成本。因此，开发一种能同时催化低过电位和高选择性的半反应的双功能、高性价比的电催化剂，对提高催化裂化效率和促进催化裂化装置的实际应用具有重要意义。

核心内容

因此，作者展示了一种双功能的Co2FeO4催化剂，其具有在Fe衬底上支撑的分层纳米片阵列结构。该催化剂用作CO2RR的正极催化剂，在-1.0v和可逆氢电极（vs-RHE）下对CO的法拉第效率为92%，表现出优异的性能。此外，在电流密度为10ma cm -2时，Co2FeO4催化剂表现出优异的OER催化性能，超低过电位为230mv。利用正极和负极催化剂，作者展示了一个以GaInP2/GaAs/Ge三结太阳能电池为电源、双极膜为分离器的太阳能驱动的OCO2S结构系统。在较高的电流密度为13.1ma cm-2时，该集成系统的STFCO转换效率显著提高，约为15.5%，CO法拉第平均效率为92.3%。密度泛函理论（DFT）计算表明，与Fe取代物相邻的Co中心通过加速关键中间体（COOH和O）的形成，同时充当CO2RR和OER的高活性中心。

图二.

Electrocatalytic CO2RR performance. a) CO2RR LSV curves of Co2FeO4 recorded in CO2 or N2-saturated 0.1 m KHCO3 solution at a scan rate of 10 mV s−1; the current densities (jgeo) were normalized by the geometric surface area of the electrode. b) Faradaic efficiencies toward CO2RR products (CO, CH4, and H2) at various applied potentials. c) Tafel plot of Co2FeO4 nanosheet arrays corresponding to the LSV data. The iR-corrected potential is plotted against the logarithmic jco,geo. d) The current density and Faradaic efficiency measured at 1.0 V vs RHE.

文章链接:

Cobalt−Iron Oxide Nanosheets for High-Efficiency Solar-Driven CO2−H2O Coupling Electrocatalytic Reactions

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202003438

导师简介:

刘熙俊研究员

刘熙俊，天津理工大学新能源材料与低碳技术研究院副研究员。主要从事新能源纳米材料设计合成以及电催化性能研究工作。以第一/共同第一/通讯/共同通讯作者身份在Nature Communications，Angewandte Chemie International Edition，Nano Energy和Applied Catalysis B Environmental等国际期刊发表30余篇论文。

曹焕奇教授

曹焕奇，天津理工大学材料科学与工程学院副教授。主要从事凝聚态物理、新型太阳能电池、有机光电器件研究工作。