美国西北太平洋国家实验室Chem Mater：优化电极-电解质界面和高性能硅负极的离子配位结构和扩散动力学控制- 大数跨境

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美国西北太平洋国家实验室Chem Mater：优化电极-电解质界面和高性能硅负极的离子配位结构和扩散动力学控制

科学材料站

2020-10-08

导读：该工作以局部高浓度电解质（LHCE）为模型系统，系统地分析了电极(正极/负极)-电解质界面、离子配位结构和扩散动力学之间的关系。研究了使用优化的锂离子电池电解液提高硅基锂离子电池循环稳定性的基本机理。

文章信息

优化电极-电解质界面和高性能硅负极的离子配位结构和扩散动力学控制

第一作者：贾海平

通讯作者：张继光*，李晓林*

单位：美国西北太平洋国家实验室

研究背景

锂离子电池(LIBs)凭借石墨负极和锂过渡金属氧化物正极(LiNixMnyCo1-x-yO2、LiNixCoyAl(1-x-y)O2、LiCoO2、LiMn2O4等)的先进LIBs技术，实现了高能量密度的可充电电池。

迄今为止，经过三十多年的发展，这些电池逐渐接近了能量密度的实际极限。为了突破这一瓶颈，硅基负极被认为是下一代LIB中最有希望取代石墨负极的候选材料之一。硅的理论容量为4200 mAh·g-1，是石墨的十倍。

然而，较差的使用寿命、锂化时硅的大体积变化以及高的初始不可逆容量极大地阻碍了其大规模应用。

文章简介

近日，美国西北太平洋国家实验室Haiping Jia博士， Xiaolin Li博士和Ji-Guang Zhang 博士等在国际著名期刊Chemistry of Materials (影响因子：9.567) 上发表题为“Controlling Ion Coordination Structure and Diffusion Kinetics for Optimized Electrode-Electrolyte Interphases and High-Performance Si Anodes”的研究工作。

该工作以局部高浓度电解质（LHCE）为模型系统，系统地分析了电极(正极/负极)-电解质界面、离子配位结构和扩散动力学之间的关系。研究了使用优化的锂离子电池电解液提高硅基锂离子电池循环稳定性的基本机理。

在所有测试的局部高浓电解液中，1.8M双(氟磺酰基)酰亚胺锂与碳酸盐溶剂和氟化稀释剂(1:2摩尔比)的溶剂化离子对和接触离子对的比例最高，离子扩散最快。该LHEC形成最稳定的电极-电解质界面，因此具有最佳的硅负极性能。

这些结果揭示了锂离子电池稳定性背后的基本机制，并为硅负极和其他电池系统的新电解质设计提供了指导。

本文要点

要点一：在这项工作中，基于LIFSI-EC/EMC-FEC-BTFE的LHCE已经开发出来，其配方已经针对硅基负极进行了优化。整体盐浓度控制在1.8M、碳酸盐溶剂和氟化稀释剂的摩尔比为1:2的LHCE在比容量、循环寿命和电极膨胀方面具有非常好的电池性能。

要点二：LHCE的SSIPs和CIPs比例最高，离子扩散最快。锂离子配位结构和扩散动力学与CEI和SEI质量以及电池性能密切相关。

要点三：该工作揭示了对调节LHCE系统电解质组成和电极-电解质界面的基本理解。也为今后的电解液设计提供了指导。

文章链接

Controlling Ion Coordination Structure and Diffusion Kinetics for Optimized Electrode-Electrolyte Interphases and High-Performance Si Anodes

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c02954

通讯作者介绍

Jason Zhang，太平洋西北国家实验室研究员。

因其在开发包括锂金属电池，锂离子电池，锂硫电池，锂空气电池和薄型电池等储能设备方面的开拓性工作而受到国际认可并被广泛引用薄膜固态电池。张博士获得了六项美国专利，并在最近两年内又获得了11项美国专利申请的提名-自2007年加入PNNL以来，多产的发明人总计达到23项美国专利，总共有17项专利正在申请中。张博士是PNNL在能源，能源效率和可再生能源汽车技术办公室的支持下在交通运输能源存储方面的主要研究人员。作为该领域的领导者，他具有从基础到应用推动发现和创新的能力，并在专业期刊上发表了300多篇论文。

他是两项R＆D 100奖的共同获奖者，并于2015年和2017-2019年被评为材料科学领域的高被引科学家。在2007年6月加入PNNL之前，他曾在佐治亚州亚特兰大的Excellatron Solid State LLC担任首席技术官七年。他在Excellatron的职责包括战略规划，确定研发方向，审查所有内部计划，内部计划的资金分配以及对所有分包商计划的监督。他还负责薄膜锂电池和其他能源相关产品开发技术团队的日常工作。从1998年到2000年，他在加利福尼亚州雷东多海滩的Macro Energy-Tech，Inc.担任产品开发总监，负责建立聚合物锂离子电池生产的试验生产线。在此之前，从1990年至1998年，他是美国国家可再生能源实验室的博士后研究员/员工科学家/资深科学家，负责多个锂离子电池相关项目。

https://www.pnnl.gov/people/jason-zhang

Xiaolin Li 博士

于2009年12月加入太平洋西北国家实验室（PNNL）。目前从事锂离子，钠离子和水系锌电池等方面的研究。。李博士在碳纳米管，石墨烯方面拥有丰富的经验，并且是纳米功能材料设计方面的专家。他撰写/与他人合逐论文多篇，其中包括Science, Nature Nanotechnology, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Energy Environmental Science, Nature Communications, and Advanced Materials等。根据Google学术搜索，他被引用的次数总计超过30,000次。

https://scholar.google.com/citations?user=X3A81LAAAAAJ&hl=en