谢禹教授/马吉伟教授：Co3O4中合理的缺陷和阴离子化学可增强氧释放反应- 大数跨境

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谢禹教授/马吉伟教授：Co3O4中合理的缺陷和阴离子化学可增强氧释放反应

科学材料站

2020-10-05

导读：本文首先在Co3O4中产生氧空位，然后通过与XeF2的低温电位反应将氟重新填充，从而将配体-孔和阴离子的化学相结合。这项研究提出了一种结合缺陷和氟化学方法来提高电催化剂的OER活性的新策略。

文章信息

Co3O4中合理的缺陷和阴离子化学可增强氧释放反应

第一作者：Huiyan Zeng

通讯作者：谢禹*，马吉伟*

单位：吉林大学，同济大学

研究背景

析氧反应（OER）在电催化水分解以产生有效清洁能源方面起着至关重要的作用。然而，由于逐步的四电子电荷转移反应，因此OER反应动力学缓慢。致力于OER的许多研究工作都集中在使用贵金属氧化物（例如IrO2和RuO2）上。然而，贵金属的资源有限和成本高昂阻碍了大规模的应用。

此后，开发能够显着活化OER的低成本，有效和稳定的催化剂仍然是主要挑战。在这种情况下，基于非贵重中心的过渡金属氧化物因其相对较高的活性，丰度和低成本而引起了极大的兴趣。

文章简介

近日，吉林大学谢禹教授与同济大学马吉伟教授等合作。在国际顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental (影响因子：14.229) 上发表题为“Rational defect and anion chemistries in Co3O4 for enhanced oxygen evolution reaction”的研究工作。

该工作提出了一种可行的方法，首先在Co3O4中产生氧空位，然后通过与XeF2的低温电位反应将氟重新填充，从而将配体-孔和阴离子的化学相结合。此过程导致电子结构的修改，并结合有缺陷的Co3O4-x的晶格畸变。这项研究提出了一种结合缺陷和氟化学方法来提高电催化剂的OER活性的新策略。

本文要点

要点一：本文通过在有序介孔二氧化硅硬模板的存在下煅烧钴盐来获得具有大量氧空位的有缺陷的介孔催化剂。理化性质表明，该介孔催化剂具有杆状三维（3D）介孔结构，具有较大的表面积。与本体Co3O4相比，该电催化剂在碱性介质中显示出增强的OER活性。

要点二：另外，通过用氟填充氧空位而制备的催化剂（Co3O3.87F0.13）具有类似的中孔3D棒结构，并且显示出更好的OER活性。增强的OER活性可归因于三维介孔结构，氧空位和氟取代的协同效应。氟的氧空位取代改变了电子结构，从而促进了亲核中间体的吸附。DFT计算证实了具有氧空位和取代F原子的Co3O4的OER活性得到改善。

要点三：这项工作为合理设计新的有缺陷的氟化氧化物提供了思路，并将这种方法可行地扩展到了多种过渡金属氧化物上。

文章链接

Rational defect and anion chemistries in Co3O4 for enhanced oxygen evolution reaction

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119535