南昌航空大学|邹建平教授Angew：新颖配位方式的银单原子催化剂实现高效光催化制氢- 大数跨境

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南昌航空大学|邹建平教授Angew：新颖配位方式的银单原子催化剂实现高效光催化制氢

科学材料站

2020-09-12

导读：该工作展示了一种新的策略，即开发一种具有独特配位的高活性和稳定的银/氮化碳单原子催化剂。像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜和扩展的X光吸收谱鉴定了银的原子级分散和银-N2C2构型。

文章信息

氮化碳负载的银单原子催化剂用于高效光催化制氢

First published: September 08, 2020

第一作者：江训恒，张龙帅

通讯作者：邹建平*

单位：南昌航空大学

研究背景

单原子催化剂结合了均相催化剂和非均相催化剂的优点，引起了人们的极大兴趣。到目前为止，由于其最大化的金属原子利用率、高选择性和低反应能垒，功能性SACs已被探索应用于各种领域，如电催化、工业催化、和光催化。单原子催化剂结合了均相催化剂和非均相催化剂的优点，引起了人们的极大兴趣。

到目前为止，由于其最大化的金属原子利用率、高选择性和低反应能垒，功能性SACs已被探索应用于各种领域，如电催化、工业催化、和光催化。氮化碳（CN）超高的N含量以及N原子与金属原子良好的配位能力使其成为制备高负载量、高稳定性单原子催化剂（SACs）的理想载体。然而，相比C原子，CN中N原子的孤对电子使其更容易与金属原子（M）配位形成M-Nx构型。另外，CN的导带底主要由C原子轨道组成，使得CN上的激发电子主要分布于C原子周围。

因此，CN负载的M-Nx构型SACs中CN上的激发电子转移到金属原子时需要克服高的能垒。尤其对于低功函数的金属来说，这种传输能垒将极大的限制电子从CN向金属的转移效率，这将不利于光催化反应的高效进行。

文章简介

近日，南昌航空大学邹建平教授及其合作者在国际顶级期刊ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION (影响因子：12.959) 上发表题为“Silver Single Atom in Carbon Nitride Catalyst for Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution”的研究工作。

该工作展示了一种新的策略，即开发一种具有独特配位的高活性和稳定的银/氮化碳单原子催化剂。像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜和扩展的X光吸收谱鉴定了银的原子级分散和银-N2C2构型。实验和密度泛函计算验证了银-N2C2能降低光生电荷传输阻力、扩大光吸收范围、降低产H2势垒。

本文要点

要点一：本文开发了一种简单的超分子策略来制备具有新颖构型、高载银量、高活性和高稳定性的银-N2C2/CN光催化剂。实验表征和密度泛函计算表明，银的单原子分散和碳氮共配位通过扩大可见光吸收范围、调节电子结构、降低H2超电势和改善电荷转移促进了CN的光催化产氢。

要点二：Ag-N2C2/CN的光催化产H2活性明显高于AgNP/CN，甚至优于PtNP/CN。并且，Ag-N2C2/CN具有优异的光催化稳定性。

要点三：这项工作为通过调节单原子金属的配位模式设计和合成高金属负载量、高催化活性和高耐久性的SACs提供了新的思路。

文章链接

Silver Single Atom in Carbon Nitride Catalyst for Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011495

通讯作者介绍

邹建平，博士，教授，博导.

主要从事环境功能材料的合成与应用、水污染控制及资源化、纳米光电催化（光电催化分解水制氢气或氧气、CO2资源化及光降解有机物）等。近十年来，主持包括国家优秀青年基金和国家重点研发计划项目在内的国家级课题8项，其他省部级以上课题二十多项。获得江西省自然科学奖二等奖和三等奖各1项、有色金属工业科学技术奖一等奖和中国产学研合作创新奖各1项；发表SCI论文100多篇，其中第一作者或通讯作者发表80多篇， 1区论文近40篇，高被引论文9篇，热点论文2篇；授权发明专利近30项，其中实现成果转化的6项，为企业产生经济效益5000多万元；出版英文专著1部。

获得的主要荣誉有：国家优秀青年基金获得者、国家百千万人才、国务院特贴获得者、江西省“双千”计划人选、江西省百千万人才、江西省主要学科学术和技术带头人、江西省政府特贴、江西省创新驱动“5511”人才计划人选，江西省青年科学家培养对象、江西省高校骨干教师、南昌航空大学首届“卧龙之星”人才计划、全国挑战杯优秀指导教师，指导学生获得全国挑战杯竞赛一等奖、挑战杯江西赛区一等奖、挑战杯创业大赛金奖，指导学生组建的科研团队获国家级大学生“小平科技创新团队"，指导多名研究生获省优秀硕士论文等。

http://huanhua.nchu.edu.cn/szll/jsxx/content_58140

第一作者介绍

江训恒，18级环境科学与工程专业在读博士

南昌航空大学与南昌大学联合培养，导师为邹建平教授，主要从事水污染控制及能源化、资源化等方向研究。参与国家级、省级课题5项。目前发表SCI论文7篇，其中发表的期刊包括Angewandte Chemie International Edition、Applied. Catalysis. B-Environment、ACS Applied Materials Interfaces、ACS Sustainable Chemistry Engineering、Environmental Pollution等著名国际学术期刊，ESI高被引论文1篇，热点论文1篇，授权中国发明专利3项。

张龙帅，博士，讲师。

2019年毕业于中国科学院物理研究所，获博士学位，主要从事纳米材料的可控制备及其在环境能源领域的应用。近两年，主持纵向、横向课题三项，参与四项，发表SCI论文近10篇，包括Angew. Chem. Int. Ed.；Adv. Funct. Mater.；Nano Res. 等著名国际学术期刊，申请国家发明专利5项，授权1项。