常焜/叶金花教授AFM：磷硅自还原原位组装氧化钼薄膜以增强光电化学析氢- 大数跨境

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常焜/叶金花教授AFM：磷硅自还原原位组装氧化钼薄膜以增强光电化学析氢

科学材料站

2020-10-26

导读：该工作提出了一种简便的方法，通过自还原机制将非晶MoSx (a-MoSx)薄膜原位组装到单晶p-Si上，实现强耦合。

文章信息

磷硅自还原原位组装氧化钼薄膜以增强光电化学析氢

第一作者：Huiwen Lin

通讯作者：常焜*，叶金花*

单位：南京航空航天大学和日本国家材料研究所

研究背景

太阳能驱动的水分离作为一种将太阳能转化为可储存和可再生氢燃料的重要方法，正受到越来越多的关注。通过在由光电阴极和光阳极组成的串联光电化学(PEC)电池中集成双半导体光吸收器，可以实现高于20%的太阳能转化氢(STH)效率，光电阴极和光阳极的带隙分别约为1.0和1.7 eV。

合适且高效的光电阴极在控制作为水分解的半反应的PEC析氢反应的性能中起着至关重要的作用。

文章简介

近日，南京航空航天大学常焜，日本国家材料研究所叶金花教授在国际顶级期刊Advanced Functional Materials (影响因子：16.836) 上发表题为“In Situ Assembly of MoSx Thin-Film through Self-Reduction on p-Si for Drastic Enhancement of Photoelectrochemical Hydrogen Evolution”的研究工作。

该工作提出了一种简便的方法，通过自还原机制将非晶MoSx (a-MoSx)薄膜原位组装到单晶p-Si上，实现强耦合。在自还原过程中，(MoS4)2-阴离子通过氧化H-Si形成SiOx而被还原成α-MoSx，SiOx在HF水溶液中被进一步刻蚀形成H-Si。H-Si和SiOx的循环形成对α-MoSx的连续沉积起着决定性的作用，并提供了一种合成金属硫化物的独特方法。

这种α-MoSx/p-Si光电阴极表现出优异的活性，在0V RHE时达到+0.31V RHE的最佳起始电位和28.2mA cm-2的电流密度，法拉第效率接近98%，优于p-Si上的热剥离2H-MoS2和1T-MoS2助催化剂，与以前的研究相当。所提出的室温均匀沉积方法简单易行，可用于制作其他硅基光电极。

文章链接

要点一：在这项工作中提出了一种在含(NH4)2MoS4的HF溶液中通过自还原组装制备非晶MoSx薄膜组装的高效p-Si光电阴极的独特而方便的方法。

要点二：硅表面H-Si向SiOx的循环形成触发了P-Si上(MoSx)2-阴离子向非晶态MoSx的均匀还原。非晶结构中丰富的无序硫和不饱和钼的存在促进了硫空位作为活性HER位点，这导致PEC HER性能的显著改善，在0V RHE下分别获得+0.31 V的最佳起始电势和28.2mA cm-2的电流密度。

要点三：该工作表明α-MoSx与磷硅更好的耦合和更高的催化HER活性解释了其优异的PEC性能。与报道的MoSx/p-Si光电阴极相当的PEC性能以及该方法的简单性为将来的PEC应用建立了一种使用低成本助催化剂来提高硅基光电极的PEC性能的独特策略。

文章链接

In Situ Assembly of MoSx Thin-Film through Self-Reduction on p-Si for Drastic Enhancement of Photoelectrochemical Hydrogen Evolution

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202007071

通讯作者介绍

常焜，江苏省特聘教授。

2012年获浙江大学化学博士学位，导师陈卫祥教授。2012-2013年进入加拿大西安大略大学材料工程系，从事博士后研究工作，合作导师为加拿大皇家工程院院士孙学良教授；2013-2016年加入日本物质材料研究所（NIMS），任MANA博后研究员，2016－2018年获日本学术振兴会海外特别研究员（JSPS）项目资助，合作导师为NIMS环境再生能源中心主任兼北海道大学叶金花教授。2018年加入南京航空航天大学材料技术与科学学院工作。主要从事功能纳米材料的设计制备在化学能源储存和转换领域的研究工作。应邀担任J Am Chem Soc、Adv Mater、ACS Nano、Adv Energy Mater、J Mater Chem A等国际知名期刊等审稿人。

http://faculty.nuaa.edu.cn/changkun/zh_CN/

叶金花教授是结晶学、材料物理及材料化学领域的著名科学家

在形状记忆合金,超导材料及物理等诸领域有深厚的造诣。特别是在光催化领域中带领她的研究室在光催化材料的设计,制备、表征、以及在太阳能转换和环境净化方面取得了世界公认的成就。自2001年以来，从事新型高效半导体光催化材料的开发以及在太阳能转换和环境净化方面应用的研究，申请专利近20项（已在日本获授权9项,中国获授权3项），在Nature , Nature Materials,Phy. Rev. Lett., Angew. Chem. Int. Edit., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano等国际著名杂志上发表论文330余篇，迄今已获得同行11000余次引用，单篇论文引用最高超过1400次，H因子50。

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