南京大学|夏兴华教授Nat Comm：特定位置的电沉积能够自动终止原子分散的金属催化剂的生长- 大数跨境

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南京大学|夏兴华教授Nat Comm：特定位置的电沉积能够自动终止原子分散的金属催化剂的生长

科学材料站

2020-09-15

导读：该工作报道了一种基于表面受限的电沉积技术定点合成单原子金属催化剂的新方法。通过非贵金属单原子在过渡金属二硫化物的硫族元素原子上的欠电位沉积以及随后用更贵金属单原子金属的电偶置换获得了原子级分散的金属催

文章信息

定点电沉积让金属单原子生长变得更“聪明”

第一作者：施毅

通讯作者：夏兴华*

单位：南京大学

研究背景

原子级分散金属催化剂具有100%原子利用率和独特的金属配位环境，被认为是多相催化研究的重要前沿。然而，单原子金属具有较高的表面自由能，很容易发生聚集形成团簇或纳米粒子。

近年来，研究者们致力于开发多种有效的物理和化学方法制备单原子催化剂。然而，这些方法中的大多需要依赖于昂贵的设备和复杂的技术，或受到所使用的苛刻条件(高温/高压)、低金属负载和耗时程序的影响。对简易、快速、温和、和可控的单原子金属催化剂合成的通用策略仍有很高的需求。

文章简介

近日，南京大学夏兴华教授团队在国际顶级期刊Nature Communications (影响因子：12.121) 上发表题为“Site-specific electrodeposition enables self-terminating growth of atomically dispersed metal catalysts”的研究工作。

该工作报道了一种基于表面受限的电沉积技术定点合成单原子金属催化剂的新方法。通过非贵金属单原子在过渡金属二硫化物的硫族元素原子上的欠电位沉积以及随后用更贵金属单原子金属的电偶置换获得了原子级分散的金属催化剂。特定位点的欠电位电沉积能够形成热力学稳定的金属-载体键，随后自动终止金属原子的聚集。自终止效应将金属沉积限制在原子尺度。与最先进的单原子电催化剂相比，该方法制备出的Pt单原子催化剂在析氢反应中表现出显著的活性和稳定性。

该方法简单易行，可快速实现常温常压下可控地制备高负载量金属单原子，还可以延伸制备不同金属单原子（如Pd、Rh、Sn、Pb、Bi单原子催化剂），为单原子催化剂的大规模开发利用提供了有效合成路径。

本文要点

要点一：该工作报道了一种在二维过渡金属硫化物的特定位点上欠电位沉积金属单原子的新方法。不同于常规电化学沉积单原子法，特定位点欠电位沉积法具有“自限制生长”效应，不受长时间沉积和高浓度金属前驱体的局限。强调沉积电位的合理设置，金属-基底相互作用大于金属-金属相互作用，使得在该电位下，只能生成金属-载体键，随后的金属-金属键自动被热力学禁止。

要点二：该工作充分利用硫族原子来构建单原子铂，提供了一种优化过渡金属硫化物材料惰性基面的有效策略。

要点三：预测其他非贵金属单原子(例如银、镉和汞)和贵金属单原子(例如铱、钌和金)也可以通过定点欠电位沉积和随后的化学置换方法制备，由此获得更多功能性金属单原子催化剂。

文章链接

Site-specific electrodeposition enables self-terminating growth of atomically dispersed metal catalysts

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18430-8

通讯作者介绍

夏兴华，教授

1982年至1989年，在厦门大学化学系获得学士和硕士学位；1991-1993年波恩大学访问学生；1993-1996年波恩大学化学系获得博士学位。他的研究重点是利用等离激元增强光谱电化学技术阐述材料表界面生化反应动力学机制，阐述构效关系及外场调控界面反应机制，构筑高效生化光电传感界面，发展相应的光电传感分析新方法；探究微/纳尺度限域通道中物质输运特性，建立高性能生化传感方法及发展能源转换器件。

https://xxh.nju.edu.cn/