孙学良教授AEM：全固态锂电池中快速锂成核的预成核剂的相演化- 大数跨境

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孙学良教授AEM：全固态锂电池中快速锂成核的预成核剂的相演化

科学材料站

2020-09-17

导读：本文中，在工作的ASSLB中显示了Li预成核剂（MoS2）的相演化，该相形成了高活性成核剂（Mo），其中Mo促进了快速的Li成核和Li枝晶抑制。电镀过程中，Li与Mo具有很强的亲和力，从而降低了局部电

文章信息

全固态锂电池中快速锂成核的预成核剂的相演化

第一作者：Xiaofei Yang

通讯作者：孙学良*、Chandra Veer Singh *

单位：加拿大西安大略大学

研究背景

使用固态电解质（SSEs）的全固态锂金属电池（ASSLB）由于其安全性和能量密度的提高，作为超越最先进锂离子电池的下一步受到广泛关注，固体聚合物电解质（SPE）具有灵活性高、易于制造、成本/密度低、电化学/化学稳定性高等优点，是近期内最有前途的实用材料之一，导致电池充电时间相对较长，被认为是基于SPE的ASSLB开发的最大障碍之一。在高电流密度下，由于锂成核的不均匀性而导致的不理想的锂枝晶生长是这些系统广泛采用所面临的关键问题之一。

文章简介

近日，加拿大西安大略大学的孙学良教授和多伦多大学的Chandra Veer Singh等人在国际顶级期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Phase Evolution of a Prenucleator for Fast Li Nucleation in All‐Solid‐State Lithium Batteries”的研究工作。

本文中，在工作的ASSLB中显示了Li预成核剂（MoS2）的相演化，该相形成了高活性成核剂（Mo），其中Mo促进了快速的Li成核和Li枝晶抑制。电镀过程中，Li与Mo具有很强的亲和力，可引导Li快速成核并选择性沉积在比表面积大的Mo表面，从而降低了局部电流密度。

此外，Li原子在Mo（110）表面上的快速扩散促进了均匀的Li沉积并限制了Li树枝状晶体的生长。受益于降低的局部电流密度以及改进的Li树枝状晶体抑制，MoS2预成核器中的Li–Li对称电池表现出出色的电化学性能，在1 mA cm-2 / 1 mAh cm-2和0.5 mA cm-2 / 2 mAh cm-2时为780小时。

此外，在1 mA cm-2的高电流密度下，已开发的Li-LFP ASSLB表现出78％的高容量保持率以及3000个循环的超长循环寿命。一般概念有可能扩展到其他金属硫化物预成核剂。

本文要点

要点一：作者揭示了工作的ASSLB中MoS2预成核剂的相演化，使Mo具有高活性，其中Mo是实现快速Li成核和选择性沉积的真正成核剂。根据XANES结果和Li熔化实验，可以在Li电镀开始时将MoS2还原为Mo。Mo成核剂有助于均匀的Li成核，并为Li的沉积和容纳提供了较大的体积，从而降低了局部电流密度，并在高电流密度/面积容量下实现了无枝晶的Li沉积过程。

要点二：DFT计算进一步支持了该观察结果，该计算表明Li在Mo（110）表面上显示出强大的吸附能（-0.98 eV）和低扩散势垒（0.17 eV）。根据Arrhenius方程，Li原子在Mo（110）表面上的扩散分别比MoS2和CP快73倍和7.3×103倍，这显着抑制了Li树枝状晶体的生长，并导致表面光滑。

要点三： 结果，与Li / CP @ MoS2负极组装的Li–Li对称电池表现出出色的Li镀层/剥离性能，在1 mA cm-2 / 2 mAh的电流密度/面积容量下可稳定运行1000和780 h以上cm-2和0.5 mA cm-2 / 2 mAh cm-2。得益于平滑的Li镀层/剥离行为，组装好的Li-LFP ASSLB在1 mA cm-2的高电流密度下可提供80％的高容量保持率和3000个循环的超长循环寿命。

文章链接

Phase Evolution of a Prenucleator for Fast Li Nucleation in All‐Solid‐State Lithium Batteries

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001191

通讯作者介绍

孙学良教授。

加拿大首席科学家（Canada Research Chair），现任加拿大西安大略大学教授，主要从事纳米材料及清洁能源方面的研究。1985年获得天津科技大学学士学位，1999年获得英国曼彻斯特大学材料化学博士学位。1999-2001年，在加拿大不列颠哥伦比亚大学从事博士后工作，2001-2004年，在加拿大魁北克大学国家科学研究院任助理研究员，2004年以助理教授身份加入西安大略大学，2008年升为副教授，2012年升为正教授。

主要从事应用于清洁能源领域的纳米材料的研究，涉及了基础科学、应用纳米技术、新兴工程学等领域，以开发和应用基于纳米材料的新型能源系统和器件为研究核心。

目前具体从事开发不同方法来合成低维纳米材料，如碳纳米管，石墨烯，半导体和金属纳米线，纳米颗粒，薄膜和它们的复合材料，它们可作为能量转换和存储的电化学电极，包括燃料电池，锂离子电池和锂空气电池。同时，孙教授也利用高级表征技术如同步分析来分析材料的合成、性能、应用之间的相关性，与T.K. Sham教授在同步分析方面有密切的合作。同时，孙教授与公司和政府实验室（如巴拉德动力系统、通用、加拿大Phostech公司以及加拿大国防部）也开展了相关合作研究。