重庆大学JMCA：基底诱导的扭曲量子点促进高效氧气电催化反应- 大数跨境

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重庆大学JMCA：基底诱导的扭曲量子点促进高效氧气电催化反应

科学材料站

2020-09-29

导读：该文章报道了一种低匹配的扭曲量子点对氧还原和氧析出的电化学活性，阐释了其双功能催化性能的提升和表面扭曲效应之间微妙的相互作用，该工作有助于进一步理解和研究多相复合物中的扭曲结构对催化反应的影响。

文章信息

扭曲量子点增强碱性氧气电催化效率

第一作者：张晓宇

通讯作者：王煜*，张瀚*

单位：重庆大学

研究背景

氧还原反应(ORR)和氧生成反应(OER)是燃料电池中一对特别关键的反应。然而，这两个反应涉及多相界面反应且伴随多步电子转移，缓慢的动力学从根本上制约了其发展。

一般认为，构建与基底化学结合的量子点，并使其具有独特的物理化学性质，被认为是一种有效的调控电子结构和催化性能的策略。但现实情况是，由于各组分的物理化学性质和晶体结构的不同，设计和控制最佳的异质结构的合成具有很大的挑战性，值得注意的是，在异质结构中形成的大量界面缺陷往往被忽略。

文章简介

近日，来自重庆大学的王煜教授与张瀚老师合作，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A（影响因子：11.301）上发表题为“Distorted quantum dots enhancing efficient alkaline oxygen electrocatalysis”的研究工作。

该文章报道了一种低匹配的扭曲量子点对氧还原和氧析出的电化学活性，阐释了其双功能催化性能的提升和表面扭曲效应之间微妙的相互作用，该工作有助于进一步理解和研究多相复合物中的扭曲结构对催化反应的影响。

本文要点

要点一：纳米片自组装成三维结构

在盐酸和硫酸的共同调节下，VNi(OH)x纳米片自组装成毛毛虫状的三维结构立在泡沫镍表面。同时，在酸性介质中，泡沫镍原位释放镍物种，它不仅作为生长基底，还作为镍物种的来源。

图1：毛毛虫状的D-Ni3N QDs/VN合成路线图。

要点二：基底诱导量子点晶格条纹扭曲

相似的晶格常数使得VN (200) 和 Ni3N (020)在同一个方向上发生重叠，从而产生一种低匹配的异质结构(D-Ni3N QDs/VN)。由于异质界面上的强相互作用和不平衡的原子配位，VN基底诱导量子点部分区域发生了明显的晶格条纹扭曲，这可能伴随着电子构型上的改变，使其电荷密度实现再分布。

图2：(a, b)毛毛虫状的 VNi(OH)x和D-Ni3N QDs/VN。(c, d)多孔VN纳米片和大规模分布的D-Ni3N QDs。(e, f) D-Ni3N QDs/VN的高倍TEM图和VN基底对应的FFT图。

要点三：低匹配的异质结构增强电化学性能

扭曲的量子点（Ni3N）直接作为主要的活性物质，对双功能氧气电催化剂具有显著的活性和稳定性。匹配的异质结构对于维持催化剂的结构稳定性，实现量子点与基体的化学耦合具有重要意义。

图3: (a) D-Ni3N QDs/VN、Ni3N QDs/CC、VN和Pt/C的LSV曲线（1600 rpm）；(b) tafel斜率曲线；(c)不同转速下D-Ni3N QDs/VN的极化曲线；(d)拟合的Koutecky–Levich曲线；(e)稳定性测试；(f) D-Ni3N QDs/VN循环测试前后的极化曲线。

图4 (a) 样品的LSV曲线；(b)对应的tafel曲线；(c) j = 10 mA cm-2处的过电位；(d) 稳定性测试；(e) D-Ni3N QDs/VN循环前后的极化曲线；(f)样品的电化学阻抗谱。

文章链接

Distorted quantum dots enhancing efficient alkaline oxygen electrocatalysis

DOI: 10.1039/d0ta07975h

通讯作者介绍

王煜教授

在储能电极材料和新型高效电催化材料制备、半导体二维有序孔道薄膜合成技术及面激光器制备、电化学储能器件、电催化及产业化等方面做出了开拓性贡献。近年来在国际科学综合刊物和材料科学领域的高端杂志上发表通讯作者/第一作者论文140余篇，包括Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Energy& Environ. Sci，Angew. Chem. Int. Edit., ACS Nano, Chem. Eur. J., ChemSusChem, Adv. Funct. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett., ACS Catal., J. Catal.等，他引7000余次，多篇通讯作者论文被Web of Science评为高被引论文，归入其学术领域中最优秀的 1% 之列。相关工作发表后引起了国际同行的广泛关注和认可。

第一作者介绍

张晓宇 重庆大学化学化工学院硕士研究生。

课题组介绍

欢迎有志于能源储存和转化的同学加入我们课题组。详情请访问：http://hgxy.cqu.edu.cn/szll/wy.htm。