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Small:促进CO2电还原为合成气:新龟兔赛跑

Small:促进CO2电还原为合成气:新龟兔赛跑 科学材料站
2020-11-24
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导读:这项工作报道了化学合成法得到的预氢化PdH0.40纳米立方体,用于促进CO2RR生成工业可用的合成气。预加氢过程不仅使PdH0.40纳米立方体易于在CO2RR过程中进行原位氢化钯相变,而且还优化了氢化


文章信息

预氢化的PdH0.40纳米立方体,以促进CO2电还原为合成气
First Published:November 17, 2020
第一作者:常乔婉,Jeonghyeon Kim, Ji Hoon Lee
通讯作者:Shyam Kattel, 陈经广, Sang‐Il Choi , 陈政

研究背景

电化学CO2还原(CO2RR)用于生成合成气(CO和H2)可以将温室气体CO2有效利用于生产增值化工品。
钯(Pd)一直被认为是此反应的合适催化剂,由于其可在CO2还原反应条件下转化为氢化钯(PdH),进而调节CO2RR和析氢(HER)的反应速率,生成比例适用于工业的合成气。然而,化学合成法得到的预氢化催化剂以及其PdH转化历程对CO2RR的影响目前还没有研究。

文章简介

近日,加州大学圣地亚哥分校的陈政博士与Shyam Kattel, 陈经广, Sang‐Il Choi等合作,在国际知名期刊Small发表题为“Boosting Activity and Selectivity of CO2 Electroreduction by Pre‐Hydridizing Pd Nanocubes”的研究工作。
这项工作报道了化学合成法得到的预氢化PdH0.40纳米立方体,用于促进CO2RR生成工业可用的合成气。预加氢过程不仅使PdH0.40纳米立方体易于在CO2RR过程中进行原位氢化钯相变,而且还优化了氢化钯的形成电势。
与Pd纳米立方体相比,PdH0.40纳米立方体在CO2RR中的生成合成气速率变快,合适的反应电位范围也更广泛。

本文要点

要点一:本文首次研究了PdH转化历程对于CO2电还原为合成气的影响,进一步提高和优化了合成气的合成速率和电位范围。

要点二:原位X射线吸收精细结构(XAFS)分析表明, Pd和PdH0.40纳米立方体在CO2电还原中都转变为PdH。但是相比于Pd纳米立方体,PdH0.40纳米立方体的完全氢化相变可更快完成。这是因为预氢化过程可以提前杂化Pd和H的轨道并增加Pd-Pd之间的原子距离,使得其更易于转变为PdH。

要点三:Pd和PdH0.40纳米立方体的尺寸效应也进行了研究。较小的尺寸,PdH0.40相比于Pd的预氢化优势也愈加明显。

文章链接

Boosting Activity and Selectivity of CO2 Electroreduction by Pre‐Hydridizing Pd Nanocubes
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202005305


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致谢

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