EES：实用高能锂硫软包电池的反应异质性- 大数跨境

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EES：实用高能锂硫软包电池的反应异质性

科学材料站

2020-10-01

导读：该工作设计和制造超过300 Wh·kg-1的软包电池，比较高能软包电池所需的电池参数，并研究反应过程及其与电池循环行为和失效机制的相关性。空间分辨表征技术和流体流动模拟揭示了软包电池内液体电解质扩散的

研究背景

作为最有前途的下一代电池技术之一，锂硫(Li-S)电池由于其高能量和低成本，近年来受到了广泛的研究。在大规模部署这种新电池技术之前，需要克服许多障碍。

最众所周知的问题是多硫化物的溶解，这导致穿梭反应，并导致整个正极的硫损失。这些副反应极大地影响了锂硫电池的电化学性能。主要的努力包括采用各种碳主体，聚合物主链或无机氧化物来固定电化学过程中产生的可溶性多硫化物并改善循环稳定性。

文章简介

近日，美国太平洋西北国家实验室Dongping Lu， Jie Xiao， Jun Liu教授等合作。在国际顶级期刊Energy & Environmental Science (影响因子：30.289) 上发表题为“Reaction Heterogeneity in Practical High-Energy Lithium-Sulfur Pouch Cells”的研究工作。

该工作设计和制造超过300 Wh·kg-1的软包电池，比较高能软包电池所需的电池参数，并研究反应过程及其与电池循环行为和失效机制的相关性。空间分辨表征技术和流体流动模拟揭示了软包电池内液体电解质扩散的影响。我们发现高能锂硫电池的灾难性故障是由不均匀的硫/多硫化物反应和最初几十个循环的电解质损耗造成的，而不是文献中通常报道的硫溶解。

这种不均匀的反应源于循环过程中电解质通过多孔通道扩散到厚正极的中心部分受到限制，这种扩散在硫电极之间和同一电极平面内被放大。

本文要点

要点一：本文研究了一个实际高能锂硫电池的失效机理，并追溯到材料和电极水平的理解。提供高能量锂硫电池的一个关键先决条件是同时集成一个负载合理的硫正极、少量电解质和一个有限的锂负极。这些成分在高能软包电池中相互关联，并对电池循环寿命有显著影响，这与纽扣电池的配置有很大不同。

要点二：在实际条件下，由于电解质的消耗和反应的不均匀性，锂硫电池的循环寿命迅速恶化。同一正极/负极层不同位置的不均匀反应被捕获，并归因于循环时通过纳米尺寸电极孔的受阻电解质再分布。流体流动模拟结果表明，电解质耗尽起源于正极的中心，并扩展到边缘。沿着大尺寸和多孔正极平面的缓慢电解质扩散不是发生在电极垂直方向上的电解质差异，而是限速步骤。

要点三：因此，电化学反应从正极中心开始逐渐“关闭”。不是多硫化物溶解/穿梭或锂负极限制，电解质干燥和不均匀分布被认为是高硫负载在正极和极低的电/硫比的锂-硫软包电池中电池早期终止的主要原因。有助于延长电池寿命的潜在策略应建立在对材料特性、电极结构、电解质选择和电池设计的综合考虑之上。

文章链接

Reaction Heterogeneity in Practical High-Energy Lithium-Sulfur Pouch Cells

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee02088e#!divAbstract

通讯作者介绍

Dongping Lu，教授。Lu博士目前是PNNL能源过程和材料部电化学材料和系统小组的研究科学家。他在开发用于各种能量存储设备的材料和电解质以及通过各种用于锂离子（Li）电池的可就地/就地技术进行深入的机理分析方面拥有丰富的专业知识和14年的经验。镁电池和镍氢大功率电池。自2013年加入PNNL以来，他一直致力于高能锂硫和锂离子硫电池的开发，包括材料和电解质的开发，基本了解以及软包电池的设计和评估。陆博士在同行评审的专业期刊上发表了30多篇论文，并拥有6项授权和正在申请的美国专利。

https://energymaterials.pnnl.gov/staff/staff_info.asp?staff_num=2498

Jie Xiao，目前是太平洋西北国家实验室的首席科学家。她还曾在阿肯色大学的化学与生物化学系担任联合职位。肖博士于2008年在纽约州立大学宾汉顿分校获得材料化学博士学位。她分别获得了中国武汉大学的理学学士学位（2001年）和理学硕士学位（2004年）。肖博士的研究兴趣集中在识别用于电化学能量存储和转换的新材料和新技术上。她在储能材料和系统的实际应用和基础研究方面一直处于领先的研究重点，从用于声学鱼牌的微型电池到用于汽车电气化和固定应用的先进电池技术。她曾获得过多个奖项，包括阿肯色州研究联盟学者，罗纳德·布罗津斯基早期职业杰出成就奖，美国化学学会（ACS）的Zapperd奖和R＆D 100奖等。她的作品被包括C＆EN在内的许多媒体广泛报道。肖博士在以下领域发表了100余篇同行评审的期刊论文（Google H-index：52），2本书章节并申请了18项美国专利（已颁发和正在申请中）储能研究领域。

https://energymaterials.pnnl.gov/staff/staff_info.asp?staff_num=1733

Jun liu, 刘博士在材料合成，胶体和表面科学以及高分辨率电子显微镜方面拥有深厚的背景。他于1992年加入PNNL，并于2000年成为实验室研究员，随着时间的推移，他发起并领导了材料科学领域的各种基础和应用研究计划。2001年，他离开PNNL，在朗讯贝尔实验室（Lucent Bell Laboratories）和后来的桑迪亚国家实验室（Sandia National Laboratories）任职，在那里他担任化学合成和纳米材料部经理，并在集成纳米技术中心担任推力负责人。刘博士于2005年回到PNNL，负责催化计划中的合成任务，还领导了“转化材料科学计划”以及储能研究。此外，他还担任过能源过程和材料部总监，目前担任能源存储研究联合中心的交叉科学负责人，该中心是美国能源部能源创新中心（PNNL与之合作）。刘博士拥有400余篇经同行评审的出版物，已获得55多项美国专利。他在2007年被任命为Battelle杰出发明人，并被PNNL评选为2012年度发明人。他拥有湖南大学化学工程学士学位，华盛顿大学陶瓷工程硕士学位，以及华盛顿大学材料科学与工程博士学位。

https://energyenvironment.pnnl.gov/staff/staff_info.asp?staff_num=2488