中科院大连物化所|汪国雄Angew：酞菁钴和锌-氮-碳串联催化剂用于二氧化碳电还原成甲烷- 大数跨境

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中科院大连物化所|汪国雄Angew：酞菁钴和锌-氮-碳串联催化剂用于二氧化碳电还原成甲烷

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2020-10-02

导读：该工作设计制备了一种钴酞菁和锌-氮-碳串联催化剂用于将CO2RR转化为CH4。在CO2RR期间，CO在CoPc上生成，随后在ZnN4位置进一步还原为CH4。该工作不仅展示了CO2RR串联催化的新实例，

文章信息

酞菁钴和锌-氮-碳串联催化剂使二氧化碳电还原成甲烷

第一作者：Long Lin, Tianfu Liu

通讯作者：汪国雄

单位：中国科学院大连化学物理研究所

研究背景

电化学CO2还原反应（CO2RR）利用可再生能源将CO2和H2O转化为化学物质和燃料，是实现碳循环利用和可再生能源储存的有效途径。目前已开发出多种高效的催化剂，如分子结构酞菁钴（CoPc）、过渡金属氮化物（M-N-C）、纳米结构的Au、Ag、Pd等。除Cu催化剂外，只有少数催化剂能将CO2RR催化成碳氢化合物和含氧化合物。因此，开发新型的无铜催化剂对于提高和理解二氧化碳制备高价值碳氢化合物和含氧化合物具有重要意义。

文章简介

近日，中国科学院大连化学物理研究所汪国雄研究员等人在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition (影响因子：12.257) 上发表题为“Enhancing CO2 Electroreduction to Methane with Cobalt Phthalocyanine and Zinc‐Nitrogen‐Carbon Tandem Catalyst”的研究工作。

该工作设计制备了一种钴酞菁（CoPc）和锌-氮-碳（Zn-N-C）串联催化剂用于将CO2RR转化为CH4。在CO2RR期间，CO在CoPc上生成，随后在ZnN4位置进一步还原为CH4。该工作不仅展示了CO2RR串联催化的新实例，也为提高CH4产量提供了一种新的策略。

本文要点

要点一：与单独使用CoPc或Zn‐N‐C相比，钴酞菁（CoPc）和锌-氮-碳（Zn-N-C）串联催化剂在CH4/CO的产率比上提高了100倍以上。

要点二：密度泛函理论计算和电化学CO还原反应结果表明，CO2首先在CoPc上还原为CO，然后扩散到Zn-N-C上以在Zn-N4位点进一步转化为CH4，将复杂的CO2RR途径分离在单个活性位点上进行两步串联反应。

要点三： 机理分析表明，CoPc不仅产生CO，还提高了Zn‐N4中相邻N位点上的*H可用性，这是实现高CH4产率和理解铜基串联催化剂独特电催化行为的关键。

文章链接

Enhancing CO2 Electroreduction to Methane with Cobalt Phthalocyanine and Zinc‐Nitrogen‐Carbon Tandem Catalyst

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009191

通讯作者介绍

汪国雄博导

中国科学院大连化学物理研究所

2000年毕业于武汉大学化学与分子科学学院，获理学学士学位。同年进入中国科学院大连化学物理研究所，2006年获物理化学专业博士学位。毕业后留所工作，任助理研究员。2007年9月-2010年12月在日本北海道大学触媒化学研究中心从事博士后研究工作。2010年任副研究员。2015年6月任研究员，2017年7月担任DNL21部B类组群碳基资源电催化转化研究组组长。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Nano Energy等学术期刊上发表论文60余篇，申请中国发明专利15件。

研究领域

主要从事电能高效存储和转化中的电催化新材料和新过程研究，包括CO2电催化还原、燃料电池、锌-空气电池以及电化学原位动态表征技术等。