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电子科技大学ACS Nano：g-C3N4上稀土单原子La-N电荷转移桥高效选择性光催化CO2还原
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电子科技大学ACS Nano：g-C3N4上稀土单原子La-N电荷转移桥高效选择性光催化CO2还原

电子科技大学ACS Nano：g-C3N4上稀土单原子La-N电荷转移桥高效选择性光催化CO2还原 科学材料站
2020-11-13
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导读：该工作设计并制备了氮化碳上的稀土La单原子，并发现O/La CN具有高效的选择性光催化还原性能，其共产率和良好的长期辐照稳定性


文章信息

g-C3N4上稀土单原子La-N电荷转移桥高效选择性光催化CO2还原
第一作者：Peng Chen
通讯作者：Fan Dong
单位：电子科技大学基础与前沿研究院

研究背景

大气中二氧化碳浓度的增加主要是由工业活动引起的，以及它对全球变暖的贡献，引起了人们的广泛关注。同时，对不可持续能源（石油和煤炭）的持续消费已导致全球潜在的能源危机。光催化将二氧化碳转化为有价值的碳基燃料/原料是一种很有前途的技术，可以为缓解全球气候变化和能源短缺提供长期解决方案。研究了金属氮化物、金属氧化物、金属氧化物等的光催化活性。
虽然各种光催化剂的合成和改性已经取得了很大的进展，但由于缺乏定向电荷转移通道和足够的光催化CO2还原反应活性中心，光催化还原性能仍不足以满足实际应用的需要。同时，在长时间的光照下，开发高效的光催化材料来稳定地还原CO2也是一个很大的挑战。
为了解决这些问题，人们采用了各种改性方法来调整催化剂的电子结构，如人工缺陷、金属沉积和原子掺杂等。近年来，单原子催化剂（SACs）以其优异的催化性能受到了广泛的关注。SACs可以获得最大的原子利用率，从而大大提高催化活性，降低成本。由于不饱和配位环境，各种SACs已被设计用于CO2还原，并表现出优异的性能。
通过配位将单个金属原子锚定在受限空间中是制备单原子光催化剂的有效方法。聚合物石墨氮化碳（g-C3N4）具有制备工艺简单、成本低廉、电子结构合理等优点，是一种很有前途的单原子载体材料，也是一种诱人的半导体光催化剂孤立的金属原子。探索基于g-C3N4和单原子的经济高效的光催化体系来实现适用的人工光催化CO2转化是非常有必要的。

文章简介

近日，电子科技大学基础与前沿研究院董帆老师在国际期刊ACS Nano上发表题为“Rare-Earth Single-Atom La–N Charge-Transfer Bridge on Carbon Nitride for Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction”的研究工作。
该工作设计并制备了氮化碳上的稀土La单原子（O/La CN），并发现O/La CN具有高效的选择性光催化还原性能，其共产率（92 μmol·g–1·h–1）和良好的长期辐照稳定性，它是二氧化碳转化中最先进的g-C3N4基光催化剂之一。在本研究中，以g-C3N4为载体的稀土La单原子可以实现高效、稳定的光催化CO2还原，本研究为稀土单原子光催化剂的发展提供参考。

本文要点

要点一：本文以La-N电荷转移桥作为光催化CO2反应的活性中心，在g-C3N4上设计并制备了稀土La单原子。用球差校正的HAADF-STEM、STEM-EELS、EXAFS和理论计算证明了La单原子的形成。

要点二：La-N桥的电子结构使CO产率高达92μmol·g-1·h-1，CO选择性达80.3%，优于大多数g-C3N4基光催化CO2还原。光照20h后，共生产速率基本保持不变，表明其稳定性，它是二氧化碳转化中最先进的g-C3N4基光催化剂之一。

要点三：实验和DFT计算的紧密结合清楚地阐明了La单原子4f和5d轨道以及La-N原子的p-d轨道杂化所引起的电子态的变化使电荷转移通道的形成成为可能。发现La–N电荷桥是CO2活化、快速COOH*形成和CO解吸的关键活性中心。
本研究将为稀土单原子在太阳能光催化转化中的应用提供一个机理性的认识。

文章链接

Rare-Earth Single-Atom La–N Charge-Transfer Bridge on Carbon Nitride for Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07083

通讯作者介绍

董帆，教授 博士生导师
研究领域包括：环境与能源催化材料、大气污染控制技术、环境化学和材料模拟计算等。主持国家自然科学基金项目4项、国家重点研发计划课题1项以及省部级科研项目10项。已在包括在ACS Catalysis（IF=11.384），Environmental Science & Technology（IF=6.653），Applied Catalysis B: Environmental（IF=11.698），Nano Energy（13.120），Journal of Catalysis（IF= 6.759），Chemical Communications（IF= 6.290）和Journal of Materials Chemistry A（IF=9.931）等国际期刊上发表学术论文200余篇，论文被SCI引用9300余次，40篇论文入选ESI高被引/热点论文，H指数为54。担任《Chinese Journal Catalysis》和《Frontiers in Chemistry》等5本SCI期刊的编委/客座主编。入选第三批国家万人计划青年拔尖人才（2017年），国家自然科学基金优秀青年科学基金获得者（2018年）；入选科睿唯安“全球高被引科学家”榜单（2018年）；获得中国百篇最具国际影响力国际论文奖（2015年），获得省部级自然科学奖一等奖和二等奖4项。


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