武汉大学罗威教授CEJ：氢氧化钴包覆Co-MOF促进电催化氧析出- 大数跨境

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武汉大学罗威教授CEJ：氢氧化钴包覆Co-MOF促进电催化氧析出

科学材料站

2020-10-17

导读：该工作报道了通过控制沉积时间在MOF表面原位生长一层氢氧化物纳米片，可优化氧中间物种的吸附自由能，进一步改变原MOF催化剂在OER催化中的决速步，从而有效地提高OER催化活性和稳定性。

文章信息

氢氧化钴包覆Co-MOF促进氧析出电催化

第一作者：姚娜，范正银

通讯作者：罗威*

单位：武汉大学

研究背景

与传统的无机催化剂相比，金属有机框架材料（MOFs）催化剂因其高比表面积，多样的输送储存管道，结构可调性和高孔隙率等优势而备受关注。近年来，具有大量配位不饱和金属活性中心的MOFs已被用作高效的氧析出（OER）电催化剂。但由于配位不饱和金属活性中心的强含氧物种的吸附吉布斯自由能，使得从*O转化为*OOH需要较高的能垒。

同时，MOFs催化材料在OER条件下的稳定性也一直是无法回避的问题。目前，很少有人研究如何提高配位饱和金属中心的MOFs的OER性能。因此，开发高效、稳定的基于MOFs材料的OER催化剂，并探究其催化机理仍是一项挑战。

文章简介

近日，武汉大学化学院的罗威教授在国际知名期刊Chemical Engineering Journal（影响因子：10.652）上发表题为“A Cobalt Hydroxide Coated Metal-Organic Framework for Enhanced Water Oxidation Electrocatalysis ”的研究工作。

该工作报道了通过控制沉积时间在MOF表面原位生长一层氢氧化物纳米片，可优化氧中间物种的吸附自由能，进一步改变原MOF催化剂在OER催化中的决速步，从而有效地提高OER催化活性和稳定性。这种途径有效地促进了具有饱和配位金属的MOF催化剂在OER催化方向的发展。

图1. Co(OH)2/Co-MOF的合成图以及相关表征。

本文要点

要点一：该工作通过改变沉积时间控制Co(OH)2的生成量，因Co(OH)2和Co-MOF的相互电子作用，生成的Co(OH)2/Co-MOF的 OER催化活性有明显的提高，甚至远远高于商业IrO2。

要点二：DFT计算表明，相较于Co-MOF中的Co位点，氢氧化钴层的Co位点增加了OH*吸附物种的吸附自由能（∆GOH*）并优化了中间体*O吸附物种的吸附自由能（∆GO*），改变了Co-MOF本身的决速步，加之Co(OH)2/Co-MOF催化剂具有较高正价和较低的d带中心，从而显著增强Co-MOF的OER性能。

要点三：该方法具有普适性，能够适用于一系列氢氧化钴包覆的MOF催化剂，为合理设计其它先进的基于饱和配位金属中心的MOF催化剂提供了新途径。

文章链接

“A Cobalt Hydroxide Coated Metal-Organic Framework for Enhanced Water Oxidation Electrocatalysis”

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127319

课题组介绍

见课题组网站：http://gzcheng.whu.edu.cn