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吴宇恩/李亚飞教授AEM:混合的非晶/晶体FeCoNi层状双氢氧化物稳定的钌单原子超高效析氧

吴宇恩/李亚飞教授AEM:混合的非晶/晶体FeCoNi层状双氢氧化物稳定的钌单原子超高效析氧 科学材料站
2020-11-18
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导读:该工作开发了混合的非晶/晶体FeCoNi层状双氢氧化物负载Ru单原子的催化剂,以实现高效的电催化OER。


文章信息

混合的非晶/晶体FeCoNi层状双氢氧化物稳定的钌单原子超高效析氧
First published:November 12,2020
第一作者:胡宜栋
通讯作者:李亚飞*,吴宇恩*
单位:中国科学技术大学,南京师范大学

研究背景

氧气析出反应(OER)在各种可再生能源技术(例如水电解和可充电金属空气电池)中起着关键作用。由于其复杂的多电子过程和缓慢的动力学,需要用于OER的高效电催化剂来优化水分解效率。
迄今为止,最常用的OER催化剂是贵金属基材料(即二氧化钌或二氧化铱)。然而,它们的高成本和稀缺性阻碍了它们的广泛使用。贵金属单原子催化剂已开发出来,不仅能提高OER性能,还能提高贵金属使用的原子经济性。单原子催化剂的活性高度依赖于载体上缺陷位点的局部电子结构,所以单原子催化剂的活性受到载体材料的极大影响。
非晶态的层状双氢氧化物(LDH)具有大量不饱和配位点,非晶态LDHs通常比晶态对应物表现出更好的OER电催化活性。但与晶体材料相比,非晶材料不稳定。有鉴于此需要构建稳定的杂化非晶和结晶LDH作为单原子载体,以平衡和优化催化剂的稳定性和活性。

文章简介

近日,中国科学技术大学吴宇恩,南京师范大学李亚飞教授等在国际期刊Advanced Energy Materials (影响因子:25.245)上发表题为“Single Ru Atoms Stabilized by Hybrid Amorphous/Crystalline FeCoNi Layered Double Hydroxide for Ultraefficient Oxygen Evolution”的研究工作。
该工作开发了混合的非晶/晶体FeCoNi层状双氢氧化物负载Ru单原子 (Ru SAs/AC-FeCoNi) 的催化剂,以实现高效的电催化OER。在Ru SAs/AC-FeCoNi中的非晶外层中存在丰富的缺陷位置和不饱和配位位点,可以用作固定单个Ru原子的位点。
其晶态的内部具有高度对称的刚性结构,使其具有出色的OER稳定性。单原子和非晶/晶体结构的协同效应赋予这种杂化催化剂极低的过电位(在10mA·cm-2时为205mV)。
密度泛函理论计算表明,非晶/晶体杂化FeCoNi LDH稳定的单原子Ru有利于Ru-O*(速率决定步骤)的形成,从而加速了OER过程。

本文要点

要点一:该工作报道了一种自模板阳离子交换策略来制备杂化非晶/晶体FeCoNi LDH负载单原子钌的催化剂,用于高效电催化OER。

要点二:研究表明,Ru SAs/AC-FeCoNi的优异性能归因于单原子钌和混合非晶/晶体结构的协同效应。密度泛函理论模拟揭示了优异电催化活性的起源,即均匀嵌入的单个钌原子显著降低了能量势垒,加速了OER动力学过程。

要点三:这项工作为单原子催化剂锚定在非晶/晶体混合结构载体上提供了新的范例。

通讯作者介绍

Single Ru Atoms Stabilized by Hybrid Amorphous/Crystalline FeCoNi Layered Double Hydroxide for Ultraefficient Oxygen Evolution
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002816

通讯作者介绍

李亚飞,化学与材料科学学院教授,博士生导师。
2006年于重庆大学获得理学学士学位,2011年6月于南开大学获得理学博士学位,2011年8月至2013年9月在波多黎各大学化学系从事博士后研究,2013年10月获聘“江苏特聘教授”到南京师范大学化学与材料科学学院工作,任教授、博士生导师。2015年获得基金委优秀青年基金和江苏省杰出青年基金的资助,2016年入选江苏省“双创人才”计划,2017入选中组部“万人计划”青年拔尖人才计划。2018年获得江苏省化学化工学院“戴安邦青年创新奖”。李亚飞博士长期从事二维材料的理论与计算研究,在二维材料的物性调控和新颖二维材料设计方面做出了一系列具有创新性的工作。截至目前以通讯作者身份发表SCI收录论文48篇,其中包括J. Am. Chem. Soc.(3)、Angew. Chem. Int. Ed.(4)、Nat. Commun.(2)、Nano Lett.等影响因子大于10.0的期刊论文20篇, 9篇论文入选ESI高被引论文,所发表论文共被他引5600余次,个人h-index为42。
http://rsc.njnu.edu.cn/info/1011/1182.htm

吴宇恩,现为中国科学技术大学化学系教授,博士生导师,教育部长江特聘教授。
2009年本科毕业于清华大学化学系。2014年在清华大学化学系获得博士学位,师从李亚栋院士。2014年9月至今在中国科学技术大学化学系工作。担任国际重要期刊Science Bulletin (国际Q1区) 副主编,Science China Materials(国际Q1区) 编委,Small Methods 客座编辑,《无机化学学报》青年编委,内燃机协会燃料电池分会委员。主持优青、青年拔尖等项目,受聘为科技部重点研发计划首席科学家。曾获中国化学会纳米新锐奖、中国化学会青年化学奖、霍英东青年教师奖等。专注于单原子催化剂的设计以及电化学反应装置开发,近5年来以第一/通讯作者发表学术论文60余篇,包括Nature Catal. 3篇、Chem. Soc. Rev. 1篇、Nature Commun. 4篇, J. Am. Chem. Soc. 11篇, Chem 1篇, EES 1篇, Joule 1篇, Angew. Chem. Int. Ed. 10篇, Adv. Mater 5篇等,论文共计SCI引用6000余次。
https://scms.ustc.edu.cn/2016/0413/c13452a25605/page.htm

第一作者介绍

胡宜栋,博士后
2018年在哈尔滨工业大学获得博士学位,2018年9月至今,在中国科学技术大学化学系博士后。

课题组介绍

本课题组尝试用简单的化学原理,尝试合成出美妙的纳米材料;通过我们的巧妙设计,探索奇妙的微观世界;用我们化学家的手,构筑神奇的纳米结构,并将应用在多相催化,有机催化、电催化、光催化等领域。在单原子催化、燃料电池、传感器、酶催化等领域有扎实的研究基础。近年来,专注于金属单原子、团簇催化剂的合成方法学研究,并将催化剂应用于以燃料电池相关的小分子活化反应研究。近5年来,以通讯作者在Nat. Cat., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Edit.等国际顶尖杂志发表学术论文几十余篇,论文共计SCI引用6000余次, h-index 41。发展了一种“自上而下”的单原子、团簇催化剂合成策略,已被国内外同行广泛采用;开发了双原子团簇燃料电池催化剂,解决了非Pt催化剂在酸性氧还原反应中稳定性的难题;开发出单原子Ru催化剂,解决了电解水催化剂在酸性氧化性条件下不稳定的难题;发展了原子蒸发法,解决了大规模制备中均一性的问题。建立了单原子催化剂的大数据库以及生产线,面向环保、农业、能源、精细化工等多个领域实现了多项专利成果的转化。
【课题组招聘
https://www.x-mol.com/news/455808


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致谢

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