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Nature Communications:氮氧化物对电化学二氧化碳还原的影响

Nature Communications:氮氧化物对电化学二氧化碳还原的影响 科学材料站
2020-11-30
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导读:该工作们使用三室流通池研究了NOx(即NO,NO2和N2O)对CO2RR的影响,选择了铜、银和锡三种模型的电催化剂分别代表C2+产物、一氧化碳(CO)和甲酸盐的催化剂


文章信息

氮氧化物对电化学二氧化碳还原的影响
第一作者:Byung Hee Ko
通讯作者:Feng Jiao*
单位:特拉华大学

研究背景

电化学CO2还原(CO2RR)技术为利用温室气体CO2生产高附加值燃料和化学品提供了一条有前途的、可持续的途径。根据电催化剂的选择,CO2可转化为多种单一碳(C1:如一氧化碳、甲酸、甲醇和甲烷)和多碳(C2+:如乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇)产品,市场潜力巨大。
尽管目前正在积极研究二氧化碳回收率,但大多数研究是使用高纯度的二氧化碳进料进行的。对于商业应用,最常见的二氧化碳来源是工业点源,如化工厂和发电厂;然而,从这些来源排放的二氧化碳气体通常含有各种污染物,如硫氧化物(SOx)、氮氧化物(NOx)、O2和挥发性有机化合物(VOC)。因此,迫切需要了解工业CO2源中常见污染物对CO2反应器催化剂性能的潜在影响。

文章简介

近日,特拉华大学Feng Jiao教授在国际期刊Nature Communications上发表题为“The impact of nitrogen oxides on electrochemical carbon dioxide reduction”的研究工作。
该工作们使用三室流通池研究了NOx(即NO,NO2和N2O)对CO2RR的影响,选择了铜(Cu)、银(Ag)和锡(Sn)三种模型的电催化剂分别代表C2+产物、一氧化碳(CO)和甲酸盐的催化剂。这项工作不仅证明了在工业CO2点源中经常存在的微量NOx杂质对最常研究的金属催化剂的影响,而且还为电化学还原NOx提供了新的见解。

本文要点

要点一:在流动电池中研究了二氧化碳中各种氮氧化物(NO,NO2,N2O)对Cu,Ag,Sn催化剂的影响。NOx杂质的存在降低了CO2RR-FE,这是由于NOx比CO2优先还原。

要点二:由于与N2ORR相比,NORR和NO2RR中涉及的电子数目更多,因此NO和NO2对CO2RR的影响比N2O更严重。NORR的主要产物是NH3、NH2OH、N2和N2O,其中不同催化剂的选择性不同,而N2O主要还原为N2。

要点三:尽管有CO2RR-FE的损失,但CO2进料中的少量NOx不会改变催化剂在CO2RR条件下的金属性质,如XPS和XAS测量所示。此外,尽管高浓度的NOx可能对CO2RR有害,但典型烟气浓度下的NOx与CO2RR相容,在CO2RR-FE中造成较小的损失。也可采用NOx脱除技术以确保CO2RR以最大效率运行。

文章链接

The impact of nitrogen oxides on electrochemical carbon dioxide reduction
https://www.nature.com/articles/s41467-020-19731-8#Abs1


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