华南理工大学|申益 JMCA：如何通过简单的缩合碳化合成单原子？- 大数跨境

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华南理工大学|申益 JMCA：如何通过简单的缩合碳化合成单原子？

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2020-12-05

导读：该工作报道了一种通过简单的缩合-碳化工艺合成SAECs的通用方法，其中糠醛和氰胺在聚苯乙烯纳米球和金属离子的存在下缩合聚合，然后热解为N掺杂碳纳米片负载SAECs

文章信息

通过容易的缩合碳化过程合成单原子电催化剂

第一作者：Weiming Chen

通讯作者：申益

单位：华南理工大学

研究背景

电催化在能量转换和储存以及化学合成中发挥了核心作用。近十年来，寻找高性能的电催化剂引起了研究界的极大关注。最近，单原子电催化剂(SAECs)因其最大的原子利用率和独特的电子和几何构型而受到特别关注。

迄今为止，已有许多基于镍、钴、铁、铜、锌、铂、金和钌的SAECs被报道用于析氢反应、析氧反应、氧还原反应、二氧化碳还原反应和氮气还原反应等电化学过程。

这些报道的SAECs相对于同类产品(纳米颗粒或团簇)一般表现出更优异的催化性能，因为单位质量的活性位点较多，且尺寸效应突出，引起反应物/中间体的独特吸附和解吸行为，从而导致活性和选择性增强。尽管目前报道的合成策略有很多，但是SAECs的载体导电性和金属负载之间的权衡仍然是需要解决的难题，缺乏简单的通用合成SAECs的方法，因此该领域仍具有一定的研究价值。

文章简介

近日，华南理工大学的申益教授在国际期刊Journal of Materials Chemistry A (影响因子：11.301) 上发表题为“Facile synthesis of single atom electrocatalysts via a condensation-carbonization process”的研究工作。

该工作报道了一种通过简单的缩合-碳化工艺合成SAECs的通用方法，其中糠醛和氰胺在聚苯乙烯纳米球和金属离子的存在下缩合聚合，然后热解为N掺杂碳纳米片负载SAECs（NCNSs）。并且合成了六种含铂、钯、金、镍、钴和铁的SAECs，证明了合成方法的通用性。该方法通过优化碳氮前体，即糠醛糠醛和氰胺的比例，为SAECs的载体导电性和金属负载之间的权衡提供了一种简便的解决方法。

本文要点

要点一：作者发现糠醛和氰胺的缩合产物为稳定单原子提供了一种通用基质。用糠醛和氰胺作为金属离子的螯合剂，其突出的优势在于成本低、毒性小。缩合反应的溶剂是水，使得合成过程高度可持续。此外，这种合成策略通过优化氰胺/糠醛的比例来解决催化剂导电性和金属负载之间的权衡，并合成了六种含有铂、钯、金、镍、钴和铁的纳米多孔氮掺杂碳纳米片（M/NCNSs，M=Pt、Pd、Au、Ni、Co、Fe）负载的SAECs，以证明该合成策略的通用性。

要点二：通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构测量证实了单个金属原子的存在。通过扫描透射电子显微镜中的深度轮廓分析，生动地揭示了单个铂原子的三维分布。所得的SAEC在碱性溶液中显示出优异的甘油电氧化和水分解性能。值得注意的是，Pt/NCNSs对甘油电氧化具有前所未有的质量归一化电流密度，每毫克铂金的电流密度为5.3 A，是商用Pt/C催化剂的32倍。

要点三：为了探究如此优异活性的原因，进行了密度功能理论（DFT）计算。Ni/NCNSs对氧进化反应(OER)表现出较好的活性，而Co/NCNSs对氢进化反应(HER)表现出较好的活性。利用Ni/NCNSss和Co/NCNSss作为阳极和阴极电催化剂，构建了一个太阳能电池板供电的电解池，用于整体分水，使整体能源效率达到8.8%的显著效果。

文章链接

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta08115a#!divAbstract

Facile synthesis of single atom electrocatalysts via a condensation-carbonization process

通讯作者介绍

申益，华南理工大学副研究员

主要研究方向为膜分离材料、新能源材料的开发与应用；发表学术论文20篇，他引200余次；主持广东深自然科学基金—博士启动项目，教育部留学人员回国科研启动基金。