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EES:理解原位外溶金属纳米粒子在烧绿石氧化物载体上的协同金属-氧化物相互作用,以增强水分解

EES:理解原位外溶金属纳米粒子在烧绿石氧化物载体上的协同金属-氧化物相互作用,以增强水分解 科学材料站
2021-03-06
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导读:该工作证明了合理设计的杂化催化剂,通过金属纳米粒子在B位镍取代的钌酸铅烧绿石氧化物上的原位脱溶过程,提高了析氧反应和析氢反应活性。


文章信息

面向燃料电池的具有超稳定氧还原性能的共面铂碳纳米网
第一作者:Myeongjin Kim
通讯作者:Myeongjin Kim*,Byung-Hyun Kim*,Seung Woo Lee*
单位:庆北大学,韩国能源研究所平台技术实验室,美国佐治亚理工学院

研究背景

由于对环境问题的日益关注和对化石燃料的依赖,可再生能源的有效利用被认为是我们社会的一个主要挑战。太阳能驱动的水分解成氢气(H2)和氧气(O2)是提供绿色和可持续能源的一个重要策略。因此,水电解槽在以化学燃料的形式储存太阳能方面发挥着重要作用。与在苛刻的酸性条件下运行的质子交换膜水电解槽相比,碱性水电解槽具有使用具有成本效益的过渡金属电极的优势。
在水电解槽中,阳极的析氧反应(OER)比阴极的析氢反应(HER)需要更高的过电位,这是由于与O=O键形成相关的水氧化动力学缓慢。因此,OER催化剂的研究已经付出了相当大的努力,特别是通过关注过渡金属基二元氧化物和钙钛矿(ABO3)。
此外,铱和钌烧绿石氧化物,A2B2O7-δ(B = Ir或Ru)最近显示出在碱性和酸性条件下作为OER催化剂的巨大潜力。另一方面,在各种碱性HER电催化剂中,铂和铂合金显示出最高的活性,虽然镍和镍合金已用于商业水电解槽。然而,铂的高成本限制了其实际应用,镍的高过电位限制了水分解效率。

文章简介

庆北大学Myeongjin Kim,韩国能源研究所平台技术实验室Byung-Hyun Kim,美国佐治亚理工学院Seung Woo Lee 教授在知名期刊Energy & Environmental Science 上发表题为“Understanding synergistic metal–oxide interactions of in situ exsolved metal nanoparticles on pyrochlore oxide support for enhanced water splitting”的研究工作。
该工作证明了合理设计的杂化催化剂,通过金属纳米粒子在B位镍取代的钌酸铅烧绿石氧化物上的原位脱溶过程,提高了析氧反应和析氢反应活性。
操作性X射线吸收光谱测量和密度泛函理论计算的结合表明,在原位脱溶过程中,烧绿石氧化物载体中产生的氧和阳离子空位可以降低电荷转移能量,从而促进脱溶金属纳米粒子-氧化物载体以及混合催化剂-电解质之间的电荷转移。
这些发现建立了用于高效水分解的复杂混合催化剂的结构-性质关系,为设计用于其他电化学反应的各种混合催化剂提出了新的策略。

本文要点

要点一:该工作研究、操作XAS分析和密度泛函计算清楚地揭示了混合催化剂的优异催化活性源于烧绿石氧化物载体和锚定金属纳米粒子之间的协同相互作用。

要点二:具体来说,在OER条件下,镍纳米粒子负载的烧绿石氧化物催化剂可以显著加速镍向氧化镍的转化,这是由于通过烧绿石氧化物载体的容易的电子转移。

要点三:最后,基于混合催化剂的双电极电解槽表现出显著的水电解性能和优异的长期稳定性。我们的发现首先表明,降低氧化物载体的电荷转移能可以促进氧化物载体和沉积金属纳米粒子之间的电荷转移,这表明了催化剂设计的新方向。

文章链接

Understanding synergistic metal–oxide interactions of in situ exsolved metal nanoparticles on pyrochlore oxide support for enhanced water splitting
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d0ee02935a#!divAbstract


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