杨静教授：ACS Catalysis 用吡啶氮碳激活2H-二硫化钼配位的边缘钼用于酸碱通用析氢电催化- 大数跨境

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杨静教授：ACS Catalysis 用吡啶氮碳激活2H-二硫化钼配位的边缘钼用于酸碱通用析氢电催化

科学材料站

2021-04-01

导读：该工作制备了一种富含界面钼吡啶氮配位的杂化电催化剂，即2H-二硫化钼/氮掺杂介孔石墨烯。

文章信息

用吡啶氮碳激活2H-二硫化钼配位的边缘钼用于酸碱通用析氢电催化

First published：March 29，2021

第一作者：覃佳艺

通讯作者：杨静*

单位：天津大学

研究背景

氢气作为一种清洁燃料，有潜力为未来的燃料电池提供动力，以取代车辆中的内燃机，并为固定和便携式动力应用提供动力。因为氢的储存和运输涉及高成本，所以氢的高效和按需产生对于氢燃料电池汽车的成功应用是至关重要的。

目前，电化学能量转换和储存装置在我们生活的许多方面发挥着至关重要的作用。与通过化石燃料的蒸汽重整的传统氢产生技术相比，基于低成本、高活性和耐用的电催化剂的电化学析氢反应(HER)技术被广泛认为是产生高纯度氢的更可持续、清洁和高效的替代方案。

到目前为止，贵金属基(如铂、钌和钯基)催化剂仍然是最有效的HER催化剂，但它们成本高且稀缺。大量的研究工作致力于设计和制造富含稀土且廉价的过渡金属基电催化剂作为替代物。类似地，对于作为水电解的另一半反应的析氧反应，许多廉价的催化剂，例如氧化镍和氢氧化镍，仅在碱性和中性介质中耐用。

因此，研发适用于全酸碱度电解质的HER电催化剂对于水电解的实际应用是非常必要的。值得注意的是，钼基碳复合材料在很宽的酸碱度范围内显示出很大的电催化潜力。

文章简介

基于此，天津大学杨静教授ACS Catalysis (影响因子：12.350)上发表题为“Activating Edge-Mo of 2H-MoS2 via Coordination with Pyridinic N−C for pH-Universal Hydrogen Evolution Electrocatalysis”的研究工作。

该工作制备了一种富含界面钼吡啶氮配位的杂化电催化剂，即2H-二硫化钼/氮掺杂介孔石墨烯。优化的混合催化剂具有长期耐久性和出色的HER活性，在酸性、碱性和磷酸盐缓冲溶液介质中，10 mA cm-2的过电位分别为110、145和142 mV，优于大多数以前报道的二硫化钼基催化剂。

理论和实验结果表明，界面吡啶氮比吡咯和石墨氮更容易与钼原子结合，与吡啶氮配位的边缘钼可以作为HER的活性中心。密度泛函理论计算进一步揭示了钼吡啶氮配位改变了边缘钼的电荷密度，进而优化了氢吸收能，促进了水的离解，从而显著提高了酸碱度普适HER过程的本征催化活性。

本文要点

要点一：该工作采用了一种简单的一步水热法将2H-二硫化钼纳米片固定在氮掺杂的激光诱导介孔石墨烯上，并调节吡啶和吡咯氮与边缘钼原子的结合比例。

要点二：从实验和理论计算来看，HER本征活性与吡啶氮含量和界面钼吡啶氮键，而不是钼吡咯氮键含量呈正相关，，这是HER活性显著增强的主要原因。密度泛函理论计算进一步证实了钼吡啶氮键作为新的活性中心，可以有效地调节边缘钼原子的电荷密度，在优化氢吸收自由能和促进酸碱度通用HER的水分裂过程中起着至关重要的作用。

要点三：这项工作中性能最优的复合催化剂(MoS2/NLG-3)在所有的酸碱度条件下都表现出高催化活性。具体而言，在酸性、碱性和中性介质中，10mA cm-2的过电位分别为110、145和142 mV，相应的塔菲尔斜率为50.1、105.8和65 mV dec-1。此外，还表现出优异的长期稳定性，且稳定性后活性没有明显降低。

文章链接

Activating Edge-Mo of 2H-MoS2 via Coordination with Pyridinic N−C for pH-Universal Hydrogen Evolution Electrocatalysis

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04415

通讯作者介绍

杨静，教授。

研究方向: 1.金属基能源转换材料的结构调控及其在燃料电池、金属-空气电池、全解水中的应用；2. 可控激光热作用机制研究。

发表SCI论文50 余篇，其中以第一或通讯作者在Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Physical Review Letters等国际知名学术刊物发表论文多篇，SCI总他引1145次，1篇ESI高被引；研究成果多次被德国Wiley 旗下中文学术新闻网站Materials Views China、国家自然科学基金委主办的学术期刊《Science Foundation in China》相继报道；应新加坡Pan Stanford Publishing 出版公司邀请，为国际上第一部关于液相激光熔蚀纳米制备技术的英文专著撰写一章内容；获授权中国发明专利9项；担任Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nanoscale等知名学术期刊特邀审稿人；在一系列重要国际学术会议作邀请报告、担任分会主席。

http://mse.tju.edu.cn/info/1144/1501.htm