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聊城大学李瑞庆/南京大学王学斌CEJ: Ni3N/Ni0.2Mo0.8N异质结构催化剂用于高效水和尿素电解

聊城大学李瑞庆/南京大学王学斌CEJ: Ni3N/Ni0.2Mo0.8N异质结构催化剂用于高效水和尿素电解 科学材料站
2021-04-01
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导读:本文报道了一种生长于泡沫镍基底的Ni3N/Ni0.2Mo0.8N异质结构的纳米棒阵列催化剂,其在碱性条件下对HER和OER均具有出色的催化性能


研究背景

化石能源的过度使用所带来的能源和环境问题严重制约了人类社会的可持续发展,发展可再生清洁能源迫在眉睫。
以其能量密度高、清洁无污染等优点,被认为是一种理想的能源载体。与传统的热化学制氢方法相比,电解水是一种清洁高效的制氢技术。然而,由于阳极析氧反应(OER)动力学较慢,使其效率不高。因此,研究人员致力于开发高效的催化剂来降低反应过电位。
近年来,通过尿素氧化反应(UOR)代替OER过程,实现了一种高效节能的制氢工艺。然而,在这种方法中,UOR过程仍需经过多电子过程,因此有必要开发一种具有高催化活性的UOR催化剂,以提高反应速率;同时,制备具有UOR及HER活性的双功能催化剂将简化材料制备过程。

文章简介

基于此,聊城大学李瑞庆博士、南京大学王学斌教授和法国Universit´e Montpellier大学朱亚超博士报道了一种生长于泡沫镍基底的Ni3N/Ni0.2Mo0.8N异质结构的纳米棒阵列催化剂(Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF)。其在碱性条件下对HER和OER均具有出色的催化性能,并研究了其作为尿素氧化反应催化剂的应用。该电极用于水电解和尿素电解时,分别仅需1.487和1.348V即可达到10 mA cm-2的电流密度。
该工作以”Hierarchical Ni3N/Ni0.2Mo0.8N heterostructure nanorods arrays as efficient electrocatalysts for overall water and urea electrolysis”为题发表在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上。

本文要点

要点一:本文通过简单的两步反应在NF上合成了具有异质结构的Ni3N/Ni0.2Mo0.8N纳米棒阵列催化剂。SEM显示了产物是由均匀纳米棒阵列组装的微米球组成的,HRTEM图像显示出清晰的晶格条纹,HAADF-STEM图像表明Ni、Mo和N元素在纳米棒中均匀分布。
图1. Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF电极的形貌和物相表征。

要点二:Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF电极具有良好的HER活性和稳定性。在碱性和中性体系中,电流密度达到10和200 mV cm-2,分别只需要55、207 mV和65、285 mV的较低过电位,具有较好的动力学性能。经过长期稳定性试验后,Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF的物相和形貌基本没有变化。

要点三:Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF具有优异的OER和UOR性能。对于UOR,它可以在10和200 mA cm-2下实现1.328和1.406 V的超低工作电压,这明显低于传统OER过程所需的工作电势。通过稳定性测试后的形貌和物相分析,认为催化反应生成的NiO和高价Mo是实际的催化活性位点。
图2. Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF的OER和UOR性能测试。

要点四:在两电极电解槽中,整体尿素电解的阳极和阴极采用Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF,只需低压1.348mV就可产生10 mA·cm-2电流密度,催化性能明显优于整体水电解的性能,且具有近100%的HER、OER和UOR的法拉第效率。
图3. Ni3N/Ni0.2Mo0.8N/NF用于水电解和尿素电解时的性能测试。

文章链接

Hierarchical Ni3N/Ni0.2Mo0.8N heterostructure nanorods arrays as efficient electrocatalysts for overall water and urea electrolysis, Chemical Engineering Journal, 2021, 409, 128240.
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720343552


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