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福州大学,CEJ:缺陷/界面工程双耦合协同促进多结构催化界面在全pH溶液中高效HER

福州大学,CEJ:缺陷/界面工程双耦合协同促进多结构催化界面在全pH溶液中高效HER 科学材料站
2021-03-13
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导读:该文章通过将CoNi层状金属氧化物(LDH)与MoS2结合,协同增强了HER的Volmer步骤,从而加速H2O的解离。


文章信息

Co-Ni LDH上原位还原形成不饱和CoNi合金缺陷位点用于活化MoS2纳米片以实现全pH溶液的高效HER
通讯作者:黄剑莹*,赖跃坤*
通讯单位:福州大学
文末附:清源创新实验室与福州大学联合招收博士后启事,欢迎有意向的科研工作者这加入

研究背景

与传统的化石燃料(煤,石油和天然气)相比,氢具有最高的能量密度(143 mJ/kg),这使其成为未来替代化石燃料的最佳候选者之一。电催化制氢(HER)可以与太阳能、风能等可再生能源相结合,具有较高的产氢效率,为实现可持续的氢能生产提供了最有希望的途径之一。然而,如何选择并制备高效的HER催化剂是研究者们一直以来探讨的一个问题,Sabatier的机理描述了理想的催化剂表面对于氢中间体(H*)的吸附既不太强也不太弱。
根据这一标准,由于在理论上具备理想的H*吸附吉布斯自由能(ΔGH*≈0)同时含量丰富且成本低,基于MoS2的材料被认为是最有前途的HER候选材料之一。然而,在实际反应中,由于其低的电导率和有限的活性位点阻碍了其作为HER的电催化剂的应用,特别是在碱性和中性介质中大大提高了反应能垒,最终导致其碱性/中性HER性能不佳。

文章简介

近日,来自福州大学的黄剑莹副教授和赖跃坤教授在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“In-situ formation of unsaturated defect sites on converted CoNi alloy/Co-Ni LDH to activate MoS2 nanosheets for pH-universal hydrogen evolution reaction”的文章。
该文章通过将CoNi层状金属氧化物(LDH)与MoS2结合,协同增强了HER的Volmer步骤,从而加速H2O的解离。同时在经过原位还原处理后,CoNi LDH (CNL)衍生出的不饱和缺陷CoNi合金(CN)不仅增强了整个电极材料的电导率,同时进一步优化了整个体系的水解离自由能过程。
在大电流密度下(工业制氢所需电流),CN/CNL/MoS2在很宽的pH区间内(0-14)均优于商业化Pt/C和诸多报道MoS2基催化剂。
图. a-b)在碱性溶液中计算出的MoS2,CNL,MoS2-Vs,CN,CN /CNL/MoS2和CN/ CNL/MoS2-OH的自由能。c)碱性和中性介质中水的离解示意图。

图文导读

图一:CN/CNL/MoS2的合成

图二:CN/CNL/MoS2的材料微观表征
a-b)MoS2/CP,CNL/MoS2/CP的扫描电镜图。
c)原位还原后的CN/CNL/MoS2/CP的扫描电镜图。
d-e)MoS2/CP,CNL/MoS2/CP的投射电镜图。
f) 原位还原后的CN/CNL/MoS2/CP的投射电镜图。
g)CN/CNL/MoS2/CP的Mo, S, Co, Ni和O元素的EDX映射。
h)以g为单位的特定区域的HRTEM图像(比例尺= 5 nm)。
i)原位还原后CN / CNL的HRTEM图像(比例尺= 5 nm)。
j)图i中平面的FFT模式。

图三:CN/CNL/MoS2的性能表征
a-c)在0.5 M H2SO4溶液中的线性扫描极化曲线, 塔菲尔曲线图,以及1500圈循环测试。
d-f)在1M KOH溶液中的线性扫描极化曲线, 塔菲尔曲线图,以及1500圈循环测试。
j-i)在1 M PBS溶液中的线性扫描极化曲线, 塔菲尔曲线图,以及1500圈循环测试。

文章链接

In-situ formation of unsaturated defect sites on converted CoNi alloy/Co-Ni LDH to activate MoS2 nanosheets for pH-universal hydrogen evolution reaction,Chemical Engineering Journal, 2021, 412, 128556.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128556

通讯作者介绍

赖跃坤,福州大学教授/博导。
2018、2019、2020全球高被引科学家,德国洪堡学者,福建闽江学者和泉州桐江学者特聘教授,福建省“百人计划”和“杰出青年”基金项目获得者,江苏省六大高峰人才,教育部自然科学二等奖(第3),福建省优秀博士学位论文一等奖和苏州市优秀学术论文一等奖获得者。在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、Nano Energy、Nano Today、Small、JMCA和CEJ等国际期刊发表研究论文发表SCI论文150余篇,入选ESI热点或高引用论文20余篇。论文SCI引用10000余次,H因子59。技术成果申请PCT和中国发明专利50余项,已授权中国发明专利20余项,撰写国际学术专著6章。荣获中国产学研创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖等国内外人才计划奖项。目前担任Chemical Engineering Journal期刊副主编(Associate Editor)。

课题组介绍

课题组致力于多相过滤与分离材料及集成装备研究。在特殊浸润性膜层构建以及在高效多相分离与纯化领域应用的研究成果可归纳为以下三个方面:1)特殊浸润性膜层粘附力调控机制与表面结构、化学组分设计构筑;2)创新提出微区浸润性原位调控方法,实现了多功能特殊浸润性图案膜层构筑;3)自主研发环保水性透明整理液,实现在光伏组件和多相分离纯化领域应用。

课题组招聘

清源创新实验室与福州大学联合招收博士后启事(基础年薪34—48万起)
团队介绍:多相过滤与分离材料研究团队
致力于多相过滤与分离材料及集成装备研究。拟招聘研究方向:
(1)高性能纤维改性;(2)熔融静电纺纳米纤维的制备与表征;(3)过滤材料功能性(催化/抗污)强化与耦合;(4)多相膜过滤材料设计、制备与表征;(5)过滤分离成套设备设计与应用;(6)特种功能(特高温/极端环境)过滤材料

应聘条件:
(1)获得化工、高分子化学与物理、材料科学与工程、环保机械等相关学科博士学位,获得博士学位不超过3年,年龄35周岁以下;
(2)具有良好学术背景、较强的创新能力,富有团队合作精神,热爱科学研究、身体健康且可以全职从事博士后研究工作;
(3)博士期间,在相关研究领域发表至少3篇二区以上学术论文,其中一区不少于1篇。

招聘人数:2-3名。

联系信息:
有意者请将个人简历等相关材料发送至yklai@fzu.edu.cn;wl.cai@fzu.edu.cn
联系人/电话:赖老师:17805911918;蔡老师:13950130440


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