杨静/Kotaro Sasaki/Huolin Xin教授 ACS catalysis：菱面体有序金属间纳米催化剂促进氧还原反应- 大数跨境

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杨静/Kotaro Sasaki/Huolin Xin教授 ACS catalysis：菱面体有序金属间纳米催化剂促进氧还原反应

科学材料站

2021-02-21

导读：该工作报道了一种L11有序铂铜催化剂的合成。我们证明，通过在NH3气体中热处理来应用氮(N)掺杂，可以进一步增强氮掺杂的菱面体有序PtCu催化剂的活性和稳定性，并且在酸性介质中ORR质量和比活性分别实

文章信息

菱面体有序金属间纳米催化剂促进氧还原反应

第一作者：Xueru Zhao

通讯作者：杨静*，Kotaro Sasaki*，Huolin Xin*

单位：天津大学，布鲁克海文国家实验室，加利福尼亚大学（尔湾）

研究背景

作为内燃机的替代品，质子交换膜燃料电池因其高能量转换效率和在中重型车辆应用中的商业潜力而受到越来越多的关注。然而，质子交换膜燃料电池的性能受到阴极氧还原反应动力学缓慢的限制。

到目前为止，质子交换膜燃料电池的广泛商业化仍然受到Pt 高成本的阻碍。因此，开发高效、稳定的低负载Pt族金属电催化剂具有重要意义。在这方面，已经采取了许多策略来提高低铂族金属催化剂的ORR活性，包括在核心结构上采用薄铂壳、合金化/去合金化、形貌控制、和形成有序金属间铂M3d(M = 3d过渡金属)相。

其中，结构有序的低铂族金属催化剂，特别是立方有序L12相和四方有序L10相，在过去几年中已经进行了广泛的研究，因为它们具有多种自由度，例如配体此外，阴离子掺杂，如氮(N)，可用于通过形成稳定的金属氮键，改变氧化物质在铂表面的吸附能学，进而提高电催化剂的ORR活性和稳定性，进一步优化低铂族金属催化剂中的配体和应变效应。

文章简介

天津大学杨静，布鲁克海文国家实验室Kotaro Sasaki，加利福尼亚大学（尔湾）Huolin Xin教授等在ACS catalysis上发表题为“Rhombohedral Ordered Intermetallic Nanocatalyst Boosts the Oxygen Reduction Reaction”的研究工作。该工作报道了一种L11有序铂铜催化剂的合成。

我们证明，通过在NH3气体中热处理来应用氮(N)掺杂，可以进一步增强氮掺杂的菱面体有序PtCu催化剂的活性和稳定性，并且在酸性介质中ORR质量和比活性分别实现了近5倍和4倍的增强。

原位同步辐射X射线吸收和对分布函数测量表明，有序金属间结构的形成和氮掺杂通过降低铜扩散率和引入压缩应变效应来调节氧化物质在铂表面的吸附，从而协同提高了铂铜催化剂的耐腐蚀性，从而解释了改进的ORR动力学。

本文要点

要点一：该工作成功地合成了氮掺杂的菱面体有序L11Int-PTKU/KB催化剂，该催化剂具有优异的活性和耐久性。Int-PtCuN/KB的MA和SA分别比商用Pt/C提高了5.2倍和3.9倍，甚至20000个ADT循环后的MA损失也只有23.4%。

要点二：原位XAS和原位XRD/PDF结果表明，Int-PTKU/KB的ORR性能的提高源于以下协同效应:(1)通过氮掺杂引入压缩应变和形成菱形有序结构，这有利于中间体在铂表面的吸附，(2)铂M1壳的存在，这可以有效地保护铜免受酸腐蚀，(3)通过铜氮键和金属间有序化延迟铜的扩散率，从而减轻铜从核的溶解。

要点三：这项工作提供了有价值的见解和可能性，设计二元甚至三元铂基电催化剂的高性能和长期耐久性的奥尔通过一个简单易行的合成方法。

文章链接

Rhombohedral Ordered Intermetallic Nanocatalyst Boosts the Oxygen Reduction Reaction

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04021

通讯作者介绍

杨静，教授。

1999.09–2003.07, 北京大学, 物理学, 学士, 导师: 盛政明研究员；2005.09–2008.08, 加拿大McMaster大学, 凝聚态物理, 博士, 导师: Thomas Timusk教授；2003.09–2005.08, 加拿大McMaster大学, 凝聚态物理, 硕士, 导师: Thomas Timusk教授；2015.06-至今, 天津大学, 材料科学与工程学院新能源材料研究所, 教授。研究方向：金属基能源转换材料的结构调控及其在燃料电池、金属-空气电池、全解水中的应用、可控激光热作用机制研究。

http://mse.tju.edu.cn/info/1144/1501.htm

Kotaro Sasaki，教授。

博士学位-剑桥大学，1998；硕士-东北大学，1984；学士-东北大学，1982。研究兴趣：电催化，燃料电池，直接能量转换，纳米技术，通过原位XAS表征纳米材料，通过电化学方法进行表面改性。

https://www.bnl.gov/staff/ksasaki

Huolin Xin，教授。

2011-2013年，MSD博士后研究员，劳伦斯·伯克利国家实验室；2011年康奈尔大学物理学博士；2008年北京大学，物理学学士。研究方向：人工智能，透射电子显微镜和光谱学，锂离子电池，原位X射线散射和光谱学，电催化剂，表面和催化作用，近端探针和新型2D材料。

https://www.physics.uci.edu/people/Huolin-Xin