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【顶刊综述】Energy Environ. Sci.：用于电化学还原二氧化碳，一氧化碳和氮气的气体扩散电极的综述

科学材料站

2021-03-12

导读：本综述总结并分析了GDE的设计标准和一些关键问题，以及针对不同产品和反应的限制因素。本文按不同气态原料对GDE的应用进行了分类，其内容不仅限于GDE的制造，还介绍了缓解针对各种反应/产品实施GDE的难

文章信息

用于电化学还原二氧化碳，一氧化碳和氮气的气体扩散电极的综述

第一作者：Hesamoddin Rabiee，澳大利亚昆士兰大学

通讯作者：葛磊，澳大利亚南昆士兰大学，澳大利亚昆士兰大学

通讯作者：袁志国，胡氏虎，澳大利亚昆士兰大学

研究背景

向绿色能源系统迈进需要开发合适的储能装置，以应对可再生能源（即太阳能或风能）的间歇性和大型电池的短期适用性。电催化反应使我们能够在简单环境条件下将小分子气体（例如CO2，CO，N2）转化成化学品，以各种稳定的化学键形式存储电能，并有可能与可再生资源耦合（图1）。

近年来， CO2，CO和N2电化学还原反应的基础和应用研究，表明电催化有望用可再生能源生产化学品和燃料并减少碳排放，这对我们未来的可持续经济发展至关重要。

然而，当前存在着几个关键挑战，阻碍了针对这些反应的电解槽的应用。首先，由于这些气体在液态电解质环境中的溶解度很低，因此总反应速率受到传质的限制。其次，产氢反应（HER）在相似的电位发生，导致较低的产物选择性。大多数研究工作已致力于开发高选择性、稳定和有效的电催化剂来解决这些问题，并分析其在常规平面电极配置中的性能。

近年来，研究人员转向采用气体扩散电极（GDE），因为此类电极可以大大缩短通向催化剂的气体扩散路径，并在电极附近保持较高的气态进料浓度。从材料和技术工艺的角度来看，制造有效的GDE需要同时优化多个变量。最近的研究证实，GDE制备的不同步骤会影响基于GDE的电解槽的稳定性，产物选择性和反应途径。

图1 电催化与燃料/化学品生产和能源整合的示意图。

近年来，文献上已经报道了多篇以材料作为切入口的优秀综述，重点介绍了电催化剂在二氧化碳还原（CO2RR），一氧化碳还原（CORR）和氮气还原（N2RR）电解槽设计和工程挑战方面的发展。这些综述和展望丰富了我们对这些过程中催化机理、催化途径、产物选择性和控制因素的基本理解。另外， GDE在生物电化学系统，碱性燃料电池和质子交换膜（PEM）燃料电池中的应用也受到了广泛的关注。所以关于用于CO2RR，CORR和N2RR工艺的GDE的研发值得进一步基础研究和应用拓展。

文章简介

近日，来自澳大利亚昆士兰大学和澳大利亚南昆士兰大学的合作研究团队在国际知名期刊《Energy & Environmental Science》上发表了题为“Gas Diffusion Electrodes (GDEs) for Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide, Carbon Monoxide, and Dinitrogen to Value-added Products: A Review”的综述文章。

本综述总结并分析了GDE的设计标准和一些关键问题，以及针对不同产品和反应的限制因素。本文按不同气态原料对GDE的应用进行了分类，其内容不仅限于GDE的制造，还介绍了缓解针对各种反应/产品实施GDE的难点的最新策略。

本文的第二章节讨论了基于GDE的电解槽，GDE原理、制造方法和步骤以及对CO2RR / CORR / N2RR性能的影响。

第三、四、五章节分别综述了GDE在CO2RR / CORR / N2RR中对合成各种产品的研究进展，并讨论了所需的设计标准，缺点和补救措施，以及具体操作参数。第六章节概述了类似燃料电池电解槽的构型作为CO2RR / CORR / N2RR的设计进展。

第七章节着重从八个方面对未来的研究进行了展望和讨论，包括根据不同反应的GDE设计，解决GDE被液体电解质淹没问题，耦合CO2RR / CORR / N2RR反应，测试标准化和模拟及先进表征技术，开发不同构型GDE，非液体电解液的反应器设计，面向应用的GDE应用挑战，考虑应用中气体杂质、物料平衡和阳极反应的多种影响。

文章链接

Gas Diffusion Electrodes (GDEs) for Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide, Carbon Monoxide, and Dinitrogen to Value-added Products: A Review

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/EE/D0EE03756G#!divAbstract

通讯作者介绍

袁志国院士。

1992年博士毕业于北京航空航天大学自动控制系，后在比利时根特大学从事博士后研究工作。1998年加盟澳大利亚昆士兰大学水管理高等研究中心（AWMC）。2015年起任中心主任。2015年当选澳大利亚技术工程院院士，同年入选澳大利亚100名最有影响力工程师。2017获澳大利亚桂冠教授。2019年获澳大利亚员佐勋章。主要研究方向为城市水管理和环境生物技术。二十年来获得约5000万澳元科研资助。至今已在一流学术刊物上发表近500篇论文，包括以通讯作者在Nature和 Science 上发表论文各一篇。引用30,000 余次，H因子95。

葛磊博士。

2013年博士毕业于澳大利亚昆士兰大学化工系，随后在昆士兰大学从事博士后研究工作。2017年加入澳大利亚南昆士兰大学担任未来材料中心（Centre for Future Materials）纳米材料工程方向高级研究员。长期从事面向气体过程处理的膜材料和催化材料的研究和开发。以第一或通讯作者身份在Nature Communications., Angew. Chem. Int. Ed., J. Mater. Chem. A, Small Methods，Chem. Eng. J. 等学术刊物上发表论文100余篇，被引用5,000 余次，H因子38。

胡氏虎博士。

2010年获澳大利亚昆士兰大学化学工程博士学位，之后继续在昆士兰大学水管理高等研究中心从事科学研究。现在是昆士兰大学Amplify Fellow和高级研究员。至今已发表论文50余篇，包括Nature（第一作者），Science（第三作者）和近30篇The ISME J，Environmental Science & Technology, Water Research论文。目前主要研究方向是微生物介导的碳氮及金属循环，以及相关的资源回收利用生物技术，合作单位包括澳大利亚所有大型水务公司，获得的总研究经费超过1200万澳元。

第一作者介绍

Hesamoddin Rabiee.

2017年在澳大利亚阿德莱德大学获得硕士学位，2018年加入澳大利亚昆士兰大学水管理高等研究中心（AWMC）袁志国教授团队攻读博士学位。已发表20余篇科研论文，H因子12. 由袁志国院士领衔的一个澳大利亚联邦研究理事会工程院桂冠教授项目，旨在开发新技术将生物气（biogas）转化为液体化学品。作为该项目的一部分，H. Rabiee的研究方向是开发新材料和催化剂实现高效二氧化碳转化。