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王焕庭教授/朱印龙研究员EES综述:贵金属单原子在热催化,电催化,光催化的应用

王焕庭教授/朱印龙研究员EES综述:贵金属单原子在热催化,电催化,光催化的应用 科学材料站
2021-04-07
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导读:该工作对在贵金属单原子催化剂用于热催化,电催化和光催化反应进行了综合评述。


文章信息

贵金属单原子在热催化,电催化,光催化的应用
第一作者:张菲菲,朱印龙
通讯作者:朱印龙*,王焕庭*
单位:澳大利亚Monash大学

研究背景

面对不可再生的化石燃料枯竭引起的能源危机和环境污染,迫切需要开发用于化学转化和能量转化的高效技术,然而其中大部分技术都依赖于各种催化过程(例如,热催化,电催化和光催化)。为此,合理设计具有高选择性和快速催化反应速率的高效催化剂至关重要。
目前,贵金属基催化剂以其独特的本征特性和不可替代的催化活性被认为是最先进的一类催化剂并在催化领域得到了广泛的关注和应用,但贵金属的严重稀缺性和昂贵的成本严重阻碍了它们的规模化生产。
自2011年单原子催化概念被提出以来,兼具多相催化剂的良好稳定性和可回收性,以及均相催化剂的优异活性和选择性的特点,单原子催化剂已经成为材料科学和催化领域的一个新的研究前沿。
为了减少贵金属的使用量,同时最大限度地提高贵金属的催化利用效率,已经进行了广泛的研究来开发贵金属单原子催化剂(NMSACs)。在各种催化反应中,这种材料通常显示出优异的催化活性和选择性,优于其对应的含有纳米簇或纳米颗粒的催化剂。近年来,已有多种贵金属单原子催化剂作为有前途的催化材料被合成并报道用于各种热催化,电催化和光催化反应。

文章简介

基于此,澳大利亚Monash大学王焕庭教授、朱印龙研究员在国际顶级期刊Energy & Environmental Science(影响因子:30.289) 上发表题为“Noble-metal single atoms in thermocatalysis, electrocatalysis and photocatalysis”的综述文章。
该工作对在贵金属单原子催化剂用于热催化,电催化和光催化反应进行了综合评述。作者首先综述了各种制备NMSACs的有效策略和研究其结构的先进表征技术。
随后概述了迄今为止报道的多种NMSACs在热催化,电催化和光催化的应用,重点总结了NMSACs的构效关系和催化机理。最后,对贵金属单原子的未来发展进行了展望。

本文要点

要点一:作者介绍了目前所报道的各种制备NMSACs的有效策略,包括湿化学,物理化学沉积,光化学,电偶置换和其它策略,同时对各种方法的优缺点进行了总结和讨论。
这些策略通过将单个贵金属原子有效地稳定在合适的基底上以防止其在合成过程中的迁移和聚集。

要点二:该综述介绍了一些在原子水平上精确探测贵金属活性中心的先进的表征技术,比如像差校正扫描透射电子显微镜 (AC-STEM),X射线吸收光谱 (XAS),扫描隧道显微镜 (STM),核磁共振 (NMR)。通过这些表征技术有利于深入研究和优化贵金属单原子的结构。

要点三:本文系统地综述了不同类型的NMSACs在热催化 (比如CO氧化,水煤气变换(WGS), 选择性加氢和脱氢重整反应), 电催化(比如氧还原反应(ORR), 析氧反应(OER), 析氢反应(HER), CO2还原(CO2RR))和光催化(比如光催化析氢,CO2还原)方面的应用,着重讨论了NMSACs的构效关系及其潜在的催化机理。
得益于贵金属单原子独特的性质 (包括原子利用效率最高的原子贵金属位点,不饱和配位环境,带电子约束的量子尺寸效应和强金属-载体相互作用), NMSACs成为在各种催化应用中有前途的候选材料。

要点四:尽管NMSACs在热催化,电催化和光催化领域取得了一定的进展,但仍然面临一些挑战,包括:(1)选择性限制;(2)稳定性不足;(3)对原子金属位点的精确几何构型和电子结构缺乏全面的了解; (4)较低的金属负载量;(5)不可忽略的制造成本。
基于此,该综述指出NMSACs的未来研究方向主要集中在以下几个方面:(1)开发提高内在动力学活性的有效方法;(2)发展更先进的表征技术和理论计算;(3)开发可控制的合成策略以扩大生产规模。

文章链接

Noble-metal single atoms in thermocatalysis, electrocatalysis and photocatalysis
https://doi.org/10.1039/D1EE00247C

通讯作者介绍

朱印龙  研究院。
2017年毕业于南京工业大学化工学院,获得材料化学与工程博士学位,2017年12月加入澳大利亚莫纳什大学(Monash University)开展博士后研究。目前为澳大利亚研究理事会优秀青年(DECRA)研究员。主要研究方向为燃料电池、金属空气电池、电解水等清洁能源存储与转换技术相关的电催化剂开发,涉及到的反应有氧还原,氧析出,氢析出等。着重通过结构和性质的调控来开发高性能的钙钛矿型催化剂。目前作为第一作者和通讯作者已在Nature Communications(2),Energy & Environmental Science (2), Advanced Materials (2), AngewandteChemie International Edition(2),Matter (1), Nano Letter(1)、Advanced Energy Materials(2)、Advanced Functional Materials(1),Chemistry of Materials(2)等SCI期刊上发表论文34篇(其中ESI高被引文章4篇,封面文章6篇,,亮点文章6篇),总论文数引用次数近3200次,H指数为27。申请国家发明专利4项(其中3项已授权,1项进行技术转让),作为项目负责人正在主持2项澳大利亚国家基金项目,总资金为100余万澳元。研究成果荣获澳大利亚优秀青年研究员发现奖,江苏省优秀博士论文,江苏省大学生年度人物等荣誉。
https://research.monash.edu/en/persons/yinlong-zhu

王焕庭 教授。
目前是澳大利亚Monash大学化学工程系教授,澳大利亚工程院院士,任工程学院副院长以及Monash膜创新中心主任。曾获得澳大利亚研究理事会(ARC)Laureate Fellow(2020),QEII Fellowship(2004)、Future Fellowship(2010),英国皇家化学学会会士(2011),美国化学工程师学会会士(2017)以及澳大利亚皇家化学会的R.K. Murphy Medal(2019)。其领导的课题组主要从事高性能膜材料、纳米结构材料的设计与制备及其在环境和能源领域的应用研究,发表期刊发表论文390余篇,多次受邀作国际会议特邀学术报告。王焕庭教授现担任ACS旗下化工权威期刊Industrial & Engineering Chemistry Research副主编。
https://research.monash.edu/en/persons/huanting-wang


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