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中科大国家同步辐射实验室：增强CO2吸附活化，提升CO2RR性能！

科学材料站

2021-06-24

导读：该文展示了一种调控光催化剂表面活性位点的方法，讨论了增强CO2吸附活化的反应机理。

文章信息

原子级分散Cu位点和S空位促进CO2吸附活化，增强光催化CO2RR性能

第一作者：操亨、薛佳伟

通讯作者：朱晓娣、鲍骏

单位：中国科学技术大学·国家同步辐射实验室

研究背景

太阳能驱动的光催化CO2还原反应不仅可以生产高附加值的燃料和化学品（如CO、CH4、CH3OH等），还可以降低空气中的CO2浓度以改善环境，因而受到广泛关注。

然而，其转化效率和产物选择性远低于实际应用水平。因此，开发高效的CO2还原光催化剂至关重要。

文章简介

基于此，来自中国科学技术大学国家同步辐射实验室的鲍骏教授和朱晓娣特任副研究员在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Construction of Atomically Dispersed Cu Sites and S Vacancies on CdS for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction”的通讯文章。

该文展示了一种调控光催化剂表面活性位点的方法，讨论了增强CO2吸附活化的反应机理。

本文要点

要点一：表面有原子级分散Cu位点和S空位的CdS光催化剂的构筑

经典的硫化镉（CdS）光催化剂，其带隙约为2.4 eV，且具有可同时完成水氧化和CO2还原两个半反应的导、价带能级，是独具优势的CO2还原光催化剂材料。但由于CdS表面反应物的吸附活性位点有限，而且大量的光生载流子在体相复合，其光催化性能仍有巨大的提升空间。

鉴于此，作者采用快速的阳离子交换反应，在CdS表面引入了原子级分散的Cu+位点和S空位，显著提高了其光催化还原CO2的性能。

要点二：揭示了原子级分散Cu位点和S空位对CO2吸附活化的影响。

原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论（DFT）研究表明，Cu位点和S空位的引入，促使催化剂表面局域电荷的重新分布，显著降低了CO2在催化剂表面的解离吸附能，有效增强了CO2的吸附与活化，从而提高了其光催化还原CO2的活性。

这项工作为在光催化CO2还原中调控光催化剂表面结构提供了新的思路。

文章链接

Cao H. et al., Construction of Atomically Dispersed Cu Sites and S Vacancies on CdS for Enhanced Photocatalytic CO2 Reduction, J. Mater. Chem. A (2021)

DOI: 10.1039/D1TA03615G

https://doi.org/10.1039/D1TA03615G