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钟文武教授 Angew：反向活性位点提高了类石墨烯硒化钴的HER活性
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钟文武教授 Angew：反向活性位点提高了类石墨烯硒化钴的HER活性

钟文武教授 Angew：反向活性位点提高了类石墨烯硒化钴的HER活性 科学材料站
2021-03-22
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导读：该工作将硫掺杂到石墨烯状的Co0.85Se中，发现活性位点被反转(从阳离子钴位点到阴离子硫位点)，这有助于增强电催化HER性能。


文章信息

反向活性位点提高了石墨烯状硒化钴的固有析氢活性
第一作者：Shijie Shen, Zhiping Lin
通讯作者：钟文武*
单位：台州学院

研究背景

随着人类工业的快速发展，传统的化石燃料正面临资源短缺和环境污染的问题。通过电催化技术分解水来获取氢能是解决上述问题的有效途径之一。对于电催化析氢反应，优化活性位点的吸氢吉布斯自由能（ΔGH）是提高电催化析氢反应（HER）过电位的关键。
一般而言，活性位点的ΔGH越接近零，HER性能越好。过渡金属基电催化剂的活性位点可以是阳离子位点，也可以是阴离子位点。通过元素掺杂可以进一步优化活性位点的ΔGH。但是这种优化大多是基于原始的活性位点，而很少有关于活性位点反转的报道。

文章简介

近日，台州学院钟文武教授Angewandte Chemie International Edition (影响因子：12.959)上发表题为“Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene‐like cobalt selenide for hydrogen evolution”的研究工作。
该工作将硫掺杂到石墨烯状的Co0.85Se中，发现活性位点被反转(从阳离子钴位点到阴离子硫位点)，这有助于增强电催化HER性能。最佳的Co0.85Se的超电势为108mV (10mA/cm2)，塔菲尔斜率为59 mv/cm2，超过了其他报道的Co0.85Se基电催化剂。
掺杂的硫位比钴位具有更高的活性，氢吸附吉布斯自由能(δGH)接近于零(0.067 eV)，这降低了制氢的反应势垒。这项工作为优化其他相关过渡金属硫属元素化物的内在HER活性提供了灵感。

本文要点

要点一：密度泛函计算（DFT）结果显示，原始Co0.85Se的活性中心是阳离子Co位点（ΔGH=0.431 eV），而阴离子S在掺杂后成为高活性位点（ΔGH=0.067 eV），这极大地促进了反应势垒的降低。
要点二：由类石墨烯状纳米结构形成的纳米颗粒暴露出更多的活性位点，这有利于其电催化性能的提高。

文章链接

Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene‐like cobalt selenide for hydrogen evolution
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102961

通讯作者介绍

钟文武 教授。
研究方向为催化材料、磁性材料。在Angewandte，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，ACS Energy Letters等高水平期刊上发表60多篇论文。主持国家级科研项目3项，获授权发明专利14项。

课题组介绍

课题组主要研究方向：电催化、超级电容器。课题组目前有6位在职老师，课题组近3年主持国家基金5项，在Angewandte，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，ACS Energy Letters等高水平期刊上发表多篇论文。

课题组招聘

欢迎有志青年加入团队，学校提供优厚待遇，课题组提供好的发展平台。引进待遇82-122万（40万需要考核），18万科研启动经费，市里额外提供年终奖（8.5万）。学校135拔尖人才，工资外提供8-30万每年的津贴。


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