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侯军刚教授Nature子刊：单原子催化剂助力电催化全水解

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侯军刚教授Nature子刊：单原子催化剂助力电催化全水解

侯军刚教授Nature子刊：单原子催化剂助力电催化全水解

科学材料站

2021-08-02

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导读：该文章报道了利用简单的方法合成了单原子钌稳定的、缺陷态的NiFe-LDH电催化剂。

文章信息

单原子催化剂助力电催化全水解

第一作者：翟潘龙，夏明月，吴运祯

通讯作者：侯军刚

单位：大连理工大学

研究背景

氢气作为一种可持续能源，是传统化石燃料的替代品，可以缓解温室气体带来的环境问题。电化学全解水是利用电催化剂制备氢燃料的有效途径。目前Pt和Ir/Ru氧化物基催化剂是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的有效催化剂。但其成本高、稳定性差，限制了其大规模应用。因此，制备高效、低成本的电催化剂至关重要。

在各种材料中，含有不同金属(如Co、Ni、Fe等)的二维过渡金属基层状双氢氧化物(LDHs)具有独特的层状结构和丰富的活性位点，是很有前途的电催化剂。例如，基于Fe, Co, Ni, Zn和Mn的LDHs已经被广泛研究为OER催化剂。

为了优化LDHs的催化活性，已经通过形貌调控、构筑缺陷、电荷转移等发展了不同的策略，然而，利用缺陷工程控制LDH活性位点的结构，并建立缺陷与电催化性能之间的相关性仍然是一个挑战。

文章简介

基于此，来自大连理工大学的侯军刚教授在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting”的文章。

该文章报道了利用简单的方法合成了单原子钌稳定的、缺陷态的NiFe-LDH电催化剂。在HER中，合成的Ru1/D-NiFe LDH在达到电流密度为10 mA cm−2时过电位仅为18mV，由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极池在1.72 V的低电压下达到500 mA cm−2的大电流密度。

图1. 合成方法及形貌表征。

本文要点

要点一：实现在缺陷态NiFe LDH表面负载单原子

由于二维材料超薄厚度和高表面积，为稳定 SAC 提供了有利的平台。二维材料锚定单原子是最大化 OER 活性的理想模型，同时可以降低载体上单原子的含量。

结合缺陷工程和单原子负载的二维层状双氢氧化物，可以合理地设计稳定在有缺陷的 LDH的原子分散、活性单原子，从而在碱性电解质中实现优异的整体水分解性能。

作者利用实用的方法合成了单原子钌稳定的、带缺陷的NiFe-LDH催化剂，通过简单的电沉积和随后的蚀刻过程合成。球差校正透射电子显微镜和X射线吸收精细结构(XAFS)光谱分析表明成功合成了Ru单原子负载与缺陷态的NiFe LDH表面。

要点二：Ru1/D-NiFe LDH电催化析氢性能

在催化活性位点的局部配位环境和缺陷的存在的精确调控下，Ru1/D-NiFe LDH在10 mA cm-2下为析氢反应提供了18 mV的超低过电位，超过了商业Pt/C催化剂。

在过电位为100 mV时，周转率为7.66 s−1(比商业Pt/C催化剂高45倍)。该催化剂仍保持良好的性能，在10 mA cm-2的电流密度下过电位仅为189 mV。

受优异HER和OER性能的启发，将其用于在碱性介质中全解水，由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极池在1.72 V的低电压下达到500 mA cm−2的工业电流密度。

图2. 析氢催化性能。

图3. 全水解催化性能。

要点三：理论计算对活性位点的确认

密度泛函理论(DFT)计算表明，Ru1/D-NiFe LDH优化了HER对氢吸附能的有利调节，表明 Ru 位点具有更有利的氢吸附焓，同时降低了产氢的热力学势垒。

在OER反应中Ru-O 部分被认为活性位点，Ru1/D-NiFe LDH 上 Ru-O 位点的速率决定步骤是 OH*形成步骤。Ru-O 位点的限速步骤的过电位降仅为 0.38 eV，加速了 OER 动力学。

图4. DFT理论计算。

文章链接

Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24828-9

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