广西大学尹诗斌教授课题组AFM：PtCo@PtSn异质结催化剂用于全pH范围高效析氢- 大数跨境

首页

广西大学尹诗斌教授课题组AFM：PtCo@PtSn异质结催化剂用于全pH范围高效析氢

科学材料站

2021-10-29

导读：该观点文章通过引入Sn和Co并结合Pt基双金属合金和异质结的优点有效调节Pt表面的电子结构，设计并制备了一种在全pH范围内具有良好HER性能的PtCo@PtSn异质结催化剂。

文章信息

PtCo@PtSn异质结催化剂用于全pH范围高效析氢

第一作者：陈金丽

通讯作者：尹诗斌

单位：广西大学

研究背景

氢能具有清洁和能量密度高等优点，被认为是替代化石能源解决能源危机和实现“碳达峰”、“碳中和”的重要选择。电解水制氢是理想的可持续发展的制氢技术，但是受到析氢反应（HER）动力学缓慢的限制，导致电解水效率低下。

Pt基催化材料被认为是降低HER反应能垒的有效催化剂，然而Pt基催化材料在不同pH溶液中具有不同的HER反应途径，其在碱性/中性介质中的HER动力学速率低于酸性介质，特别是Volmer反应步骤，这将降低Pt基催化材料的应用范围。

导致酸性介质中HER动力学速率比碱性/中性介质中快2~3个数量级，原因是碱性/中性介质中缺乏氢离子，Pt-Had键只能来源于水的离解，而酸性介质中的Pt-Had键直接来源于水合氢离子。因此有必要通过合理的电子结构设计策略，开发高活性和高稳定性的Pt基催化材料用于促进全pH范围内的水分解。

文章简介

基于此，广西大学尹诗斌教授团队在国际知名期刊Advanced Functional Ｍaterials上发表题为“PtCo@PtSn Heterojunction with High Stability/Activity for pH-Universal H2 Evolution”的文章。

该观点文章通过引入Sn和Co并结合Pt基双金属合金和异质结的优点有效调节Pt表面的电子结构，设计并制备了一种在全pH范围内具有良好HER性能的PtCo@PtSn异质结催化剂。

图 1. (a) 催化剂的ΔGH*，插图：H吸附活性位点；(b) 水解离能过渡态图；(c) PtCo@PtSn的水分解示意图；催化剂的(d) PDOS分析和(e) d能带中心值。

文章要点

要点一：构建PtCo@PtSn异质结有效调节Pt表面电子结构

该论文通过引入Sn和Co并结合Pt基双金属合金及异质结的优点构建了PtCo@PtSn异质结构催化剂，调节Pt表面的电子结构，有效提高水解离能力并降低Pt-Had键强度以获得最优的H*吉布斯自由能(ΔGH*)。

图1a显示PtCo@PtSn的∆GH*比PtCo、PtSn和Pt更接近于零。图1b显示PtCo@PtSn的水解离能明显低于PtCo和PtSn。此外，PtCo@PtSn的差分电荷密度和Bader电荷表明PtCo@PtSn异质界面的电荷发生了重新分布，电子从PtSn转移到PtCo，形成富电子的PtCo物种和贫电子的PtSn物种，加速水的解离。

同时PtCo@PtSn异质结中Pt具有最合适的d能带中心值，减弱了催化剂与H*的键合，提高了催化活性。以上结果表明PtCo和PtSn之间形成的异质结构可以有效调节Pt的电子结构，调节H反应中间体吸附和解吸之间的平衡，有效地增强了HER的本征活性。

要点二：PtCo@PtSn异质结催化剂具有出色的全pH范围析氢活性和稳定性

得益于PtCo和PtSn之间形成的异质结，PtCo@PtSn在碱性、中性及酸性电解质中均表现出优异的本征活性。在10 mA cm2的电流密度下，其在碱性、中性及酸性电解质中的过电位分别是25,18和21 mV，Tafel斜率分别是24、19和26 mV dec1。

更重要的是，其在三种电解液中均具有超高的电化学稳定性，能够稳定循环100,000圈，表现出一定的全pH范围商业应用前景。该结果表明引入Sn和Co元素构建PtCo@PtSn异质结不但调节了Pt的电子结构和促进电荷转移增强HER的本征活性，而且PtCo和PtSn的结合可以有效提高全pH范围内的HER稳定性。

要点三：前瞻

本文通过结合Pt基双金属合金和异质结的优点构建并制备了PtCo@PtSn异质结催化剂，有效调节Pt表面的电子结构，加速电子的转移能力，从而提高催化剂的本征活性和稳定性。这项工作不仅为设计具有全pH范围内的高性能Pt基HER催化剂提供了一种新策略，而且为大规模电解水制氢提供了一种十分有效的催化材料。

文章链接

PtCo@PtSn Heterojunction with High Stability/Activity for pH-Universal H2 Evolution

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202107597

通讯作者简介

尹诗斌，教授，博士生导师。

研究领域：燃料电池、电解水/含氮废水、电催化氧化小分子、石墨烯宏量制备及应用开发等。迄今已在EES、AM、AFM、EER等期刊上发表学术论文80余篇，申请国家发明专利17件，出版专著2部，主持国家自然科学基金面上项目等共计25项。现任广西石墨烯标准技术委员会委员，《电化学》杂志编委，中国化学会会员，国际电化学协会会员，中国能源研究会资深会员，NSFC评审专家，南非NRF评审专家，教育部学位中心论文评审专家等等。2016年入选广西高校百人计划，2017年获得广西石墨烯系列标准奖励，2019年被认定为广西高层次人才，同年入选广西高校卓越学者和创新团队，并获得广西自然科学一等奖。

课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/ysblab/people