牛利教授、韩冬雪教授， JMCA：具有扩展层间距的二维N/O共掺杂多孔涡轮层碳纳米网作为钾/锂离子半/全电池的负极材料- 大数跨境

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牛利教授、韩冬雪教授， JMCA：具有扩展层间距的二维N/O共掺杂多孔涡轮层碳纳米网作为钾/锂离子半/全电池的负极材料

科学材料站

2021-10-27

导读：该工作以实现碳材料的宽层间距为出发点，设计并成功制备了具有超大的层间距和丰富的边缘缺陷的二维N/O共掺杂多孔涡层碳纳米网，作为钾离子和锂离子电池的负极时实现了优异的电化学性能。

文章信息

具有扩展层间距的二维N/O共掺杂多孔涡轮层碳纳米网作为钾/锂离子半/全电池的负极材料

第一作者：曲冬阳

通讯作者：牛利*，韩冬雪*

单位：长春应化所，广州大学

研究背景

碳纳米材料作为稳定的可充电离子电池负极材料，具有资源丰富、环境友好等优点，遗憾的是，扩大碳材料层间距以容纳钾/锂离子插入仍然是一个难以实现的目标。一种有效实现较宽层间距的方法是设计和构建独特结构的纳米碳材料，另一种具有代表性的策略是将杂原子引入碳晶格框架，特别是多组分掺杂。

与碳原子半径不同的杂原子的掺杂不仅可以有效地扩大层间距，同时产生丰富的结构空位和碳缺陷，可以很好地调节碳的电子性质，促进K/Li离子的吸附和插层，从而提高碳材料的储钾/锂能力。

本篇论文通过共聚和炭化的组合方法合成了具有超大的层间距(0.434 nm)和丰富的边缘缺陷的二维N/O共掺杂多孔涡层碳纳米网 (NOPTC)。得益于独特的结构特性，优化后的NOPTC-700 作为钾/锂离子半/全电池展示出了优异的电化学性能，在实际应用中具有巨大的潜力和广阔的前景。

文章简介

在这里，来自广州大学的牛利教授与韩冬雪教授合作，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Two-dimensional N/O co-doped porous turbostratic carbon nanomeshes with expanded interlayer spacing as host material for potassium/lithium half/full batteries”的研究论文。

该工作以实现碳材料的宽层间距为出发点，设计并成功制备了具有超大的层间距(0.434 nm)和丰富的边缘缺陷的二维N/O共掺杂多孔涡层碳纳米网 (NOPTC)，作为钾离子和锂离子电池的负极时实现了优异的电化学性能。

文章要点

要点一：具有超大层间距的二维N/O共掺杂多孔涡层碳纳米网的设计和表征

通过简单的共聚和炭化方法得到了NOPTC，并通过XRD， Raman， BET 和 XPS等手段表征了三种不同温度下退火得到的样品的共同具备的N/O双掺杂和宽的层间距的碳结构。

图1. NOPTC-T的合成示意图和形貌表征。

图2. NOPTC-T的结构表征。

要点二：优异的钾/锂离子电池性能

NOPTC独特的的结构设计提供了更多的离子/电子通道和体积缓冲空间，提高了电导率，并引入了更多的氧化还原活性位点。所制备的电极作为PIBs/LIBs负极时展示出了高可逆容量，并且具有稳定的循环性能和优秀的倍率性能。

图3. a-f) NOPTC-700的储钾性能。g，h) NOPTC-700的储锂性能。

要点三：NOPTC-700的储钾机理，动力学分析及DFT计算分析

使用非原位Raman技术揭示了NOPTC-700在钾离子嵌入/脱出过程中的结构演变。结合不同扫描速度下的CV曲线以及GITT和EIS测试结果显示，NOPTC-700具有高赝电容贡献率和更大的钾离子扩散系数，有利于钾离子扩散动力学的改善。

使用DFT计算从理论上揭示了N/O共掺杂对K离子存储的影响。通过三种不同的碳几何模型的吸附能，电子差分密度，电子态密度和扩散势垒的对比，证实了N/O共掺杂策略可以调节碳原子的电子结构，促进K离子的吸附和扩散，从而提高NOPTC的电化学性能。

图4. NOPTC-700的储钾机理及动力学分析。

图5. DFT计算结果。

文章链接

Two-dimensional N/O co-doped porous turbostratic carbon nanomeshes with expanded interlayer spacing as host material for potassium/lithium half/full batteries

https://doi.org/10.1039/D1TA07782A

通讯作者简介

牛利教授。

国家杰出青年基金获得者，中组部万人计划领军人才、中国科学院百人计划、国家科技部“中青年科技创新领军人才”、国务院特殊津贴获得者、芬兰ÅBO科技大学兼职教授。主要研究方向包括化学传感分析、材料电化学、光谱电化学及分析仪器化设计等。设计合成多种新型基于碳纳米、离子液体、金属纳米粒子及导电聚合物为主体的纳米结构复合材料，面向环境水体及公共安全等领域开发多种电分析化学传感器件，结合电子工程和软件工程技术，研制多种新型分析检测/监测仪器设备。近年来已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Anal. Chem. 等国内外核心刊物发表科研论文200余篇，他引9000余次，申请及授权国家发明专利40余项。承担多项国家科技部、国家自然科学基金委、中国科学院及地方科研项目。

韩冬雪教授。

国家自然科学基金优秀青年基金获得者，全国有机电化学与工业行业联合会第五届理事会理事，中国生物检测监测产业技术创新战略联盟理事会理事。主要研究领域为纳米结构复合材料及其在电极界面修饰、生物抗氧化分析、电化学传感应用等。研究特长为采用半导体复合材料、碳纳米材料、金属、导电聚合物纳米结构复合材料等开发新型光催化剂并开展能级调控研究；围绕生物抗氧化剂与自由基反应机理和分析检测方法，结合化学修饰电极、电分析化学传感器设计等方面的大量研究基础和工作开展电化学及光电化学传感器方面的研究。已在国内外核心期刊如Adv. Mater., Chem. Sci., Anal. Chem., Biosen. Bioelectron. 等核心期刊发表论文90余篇，其中一作和通讯作者论文共47篇，影响因子大于3的31篇，大于5的21篇，SCI论文获他引3800余次。申请专利15项，其中8项已获授权。