湖南大学/南洋理工/南航合作最新Nature Catalysis：单层贵金属催化剂- 大数跨境

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湖南大学/南洋理工/南航合作最新Nature Catalysis：单层贵金属催化剂

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2022-03-21

导读：该文章实现了晶圆级的无定型的非晶单原子层Pt的制备。

文章信息

非晶化贵金属硫族化物催化剂：单层极限制氢

第一作者：何勇民、刘立仁、朱超、郭莎莎

通讯作者：何勇民、王启杰、张助华、刘政

单位：湖南大学、新加坡南洋理工大学、南京航空航天大学

研究背景

贵金属资源（如铂和钯）的高成本严重阻碍了燃料电池和金属空气电池在可持续能源领域的广泛部署。以汽车行业为例，2018 年燃料电池中 Pt 的含量约为 0.117 g/kW_gross，2020 年降至 0.108 g/kW_gross，2025 年将降至 0.064 g/kW_gross。

为了降低成本，合理设计具有高效率利用潜力的贵金属催化剂对工业应用至关重要。贵金属已被设计成各种纳米结构催化剂，其中包括三维多孔结构、二维纳米片、一维纳米线、零维纳米团簇，甚至小到单个原子。此设计思路的极限是单贵金属原子层，即单原子层催化。其中几乎所有贵金属原子具有电催化活性和热力学稳定性。

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文章简介

本文中，来自新加坡南洋理工大学的刘政教授、王启杰教授团队，湖南大学何勇民教授团队，南京航空航天大学张助华教授团队合作，在国际知名期刊Nature Catalysis上发表题为“Amorphizing noble metal chalcogenide catalysts at the single-layer limit towards hydrogen production”的文章。

该文章实现了晶圆级的无定型的非晶单原子层Pt的制备。该非晶单原子层具有超高铂原子利用率，并展现出与纯Pt金属块体一样优异的析氢催化性能以及成为铂金属替代品的潜力。

图1. 以非晶态PtSe_x层为例的Pt单原子层催化

本文要点

要点一：非晶化策略可实现稳定贵金属单原子层的制备。

本研究在-30 ^oC 下，用低密度Ar 等离子体对预沉积的二维 PtSe₂ 进行离子刻蚀，得到了稳定的晶圆级 PtSe_x 非晶层（1 nm）。进一步，结合包括原子分辨率像差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜，拉曼光谱、 X 射线光电子能谱和 X射线吸收光谱、电学测试、以及第一性原理算，本文证明了非晶层中硒原子的损失在材料表面产生了稳定的 Pt 单原子层相。

要点二：该非晶PtSe_x原子层具有优异的析氢反应催化效率以及稳定性

由于其中几乎所有的原子都可被催化反应接触，同时以最大的密度可重构，有电催化活性，热力学稳定，该材料具有完全活化的表面，且具有前所未有的高 Pt 原子利用率（约 26wt%）的催化剂，同时相对于纯Pt 表面具有近 100%的电流密度。

微电化学测试证明完美单晶的基面不具有面内电化学活性，正如已被广泛测量的那样; 在等离子体刻蚀的初始阶段，只有孤立的硒空位被创造为活性位点，产生适度的催化性能；硒空位数量增加导致产氢性能增强；随着处理的继续进行，形成了非晶态PtSe_x，表现出优异的催化性能。

100h的计时电位测试(过电位-时间)表明，所制备的无定形PtSe_x 在小电流密度（20 mA cm^-2）和大电流密度（140 mA cm^-2）下产氢性能都具有长期的寿命。值得注意的是，在长期测试之后，材料的形貌和非晶结构都得到了很好的保留。

要点三：这种非晶化策略具有普适性，可以扩展到其他贵金属。

此策略可实现制备非晶态贵族MX_x库 (M=Pt, Pd, Ir, Os, Ru, Rh; X=S, Se) 。随着缺陷浓度的增加，原有的晶格结构越来越扭曲。值得注意的是，本工作的初步实验实现了稳定的非晶态PdSe_x层。相比之下，大多数基于非贵金属 (Mo、W、Re等) 的MX_x在空气中由于暴露的金属原子的腐蚀和氧化而不稳定甚至分解。

文章链接

Amorphizing noble metal chalcogenide catalysts at the single-layer limit towards hydrogen production

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00753-y

通讯作者简介

刘政教授

南洋理工大学材料科学与工程学院副教授、新加坡材料学会讲席教授。目前的主要研究方向为二维材料的合成、二维材料在电子器件和能源方面的应用。发表学术文章 300 余篇，其中 30 余篇论文发表在 Nature 和 Nature 系列期刊。其研究工作被大量主流媒体报道，包括《人民日报》、《科技日报》、《新加坡海峡时报》、《日本经济新闻》、《纽约时报》等。截止目前，总被引用文总数超过 30000 余次，h 因子超过 90。2012 年获得世界科技奖能源类提名。2013 年获得新加坡国立基金会会士，以及南洋助理教授头衔。2018 年获得新加坡总统青年科学家奖，同年获得南洋理工大学研究奖，以及 ICON-2DMAT 青年科学家奖。2019 年获得新加坡材料学会讲席教授头衔，同年获得亚洲科学之星。2020 年获得 ACS Nano Rising Stars Lectureship Award。2018-2021 年连续入选高引科学家名单。

何勇民教授

湖南大学化学与化工学院教授。何教授于2015年在兰州大学获得博士学位，2013-2015于美国莱斯大学Pulickel M. Ajayan教授课题组做访问学者，2015~2021于新加坡南洋理工大学刘政教授和王启杰教授课题组从事博士后研究。何教授在Nature Materials、Nature Nanotechnology、Nature Physics、Nature Communications、Advanced Materials、Nano Letters、ACS nano等SCI期刊发表论文50余篇。目前的研究方向为原子薄材料的合成与结构设计，先进的微纳制造方法，电学以及微电化学研究。

张助华教授

生于1983年6月，南京航空航天大学教授，国际前沿科学研究院副院长/高级人才办副主任，入选国家高层次人才计划青年项目、江苏省“双创人才”。主要从事纳尺度物理力学、水伏科学与技术等方面的研究。主持国家自然科学基金面上项目、江苏省杰出青年基金项目等。已在Nature Nanotech.、Nature Chem.、Science Advances、PRL、JACS等学术期刊发表SCI论文118篇，封面论文和ESI高被引论文各9篇，授权发明专利3项，共被SCI他引5000余次，入选2020年中国高被引学者。

王启杰教授

新加坡南洋理工大学电子与电气工程学院教授、副院长，物理数学科学学院教授。他的研究领域为中红外和太赫兹光子学。王教授在Nature，Science, Nature Photonics, Nature Nanotechnology、Nature Materials、Nature Communications等国际高水平期刊发表论文180余篇。他于2005和2017年两次获得IES（Institution of Engineers Singapore）新加坡著名工程成就团队奖（Prestigious Engineering Achievement Team Award of Singapore），2013年获得第30届世界文化特别表彰奖（World Culture Special Recognition Award）, 2014年获得新加坡青年科学家奖 (Prestigious Singapore Young Scientist Award), 2015年获得南洋研究奖 (Nanyang Research award NTU) 。他2019年被选为美国光学学会会士（Optical Society of America）。