江林教授、孙迎辉教授，ACB观点：局域表面等离激元共振效应有效增强电催化氮转氨- 大数跨境

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江林教授、孙迎辉教授，ACB观点：局域表面等离激元共振效应有效增强电催化氮转氨

科学材料站

2021-10-23

导读：该文章利用金纳米棒电催化剂的LSPR效应，成功地实现了金纳米棒自身在光照条件下的电催化氮转氨反应活性的有效增强。

文章信息

局域表面等离激元共振效应增强电催化氮转氨反应

第一作者：梁文凯，秦伟，李东

通讯作者：孙迎辉*，江林*

单位：苏州大学

研究背景

局域表面等离激元共振（LSPR）效应可以有效地利用太阳能，提高电催化剂的催化活性。然而，LSPR效应在电化学氮还原反应（ENRR）中的应用尚属空白，LSPR提高ENRR催化活性的能力与作用机制尚不清晰。

本文成功地实现了基于LSPR效应的Au纳米棒（Au NRs）在光照条件下的ENRR电催化活性的有效增强。在808 nm (80 mW·cm^-2) 激光照射下，氨产率比在黑暗条件下提高了约63.6%。

同时，结合时域有限差分法（FDTD）模拟结果和光电流分析，证明了LSPR效应激发的热电子能够有效促进Au NRs的ENRR催化活性。本研究为设计新型基于LSPR效应的ENRR电催化剂提供了重要参考。

文章简介

基于此，来自苏州大学的江林教授课题组，在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Localized Surface Plasmon Resonance Enhanced Electrochemical Nitrogen Reduction Reaction”的文章。

该文章利用金纳米棒电催化剂的LSPR效应，成功地实现了金纳米棒自身在光照条件下的电催化氮转氨反应活性的有效增强。

图1. 金纳米棒电极的制备、表征和LSPR促进电催化氮转氨反应示意图。

图2. 金纳米棒电极在无光/有光条件下电催化氮转氨性能。

文章要点

要点一：金纳米棒电极的制备

采用滴涂法在碳纸表面制备Au NRs电极，保证了Au NRs在电极表面的均匀分布，有效地避免了团聚，保持了Au NRs的LSPR的性能。如图1所示，同Au NRs溶液相比，Au NRs电极的消光谱变化不大，只是出现了轻微的红移和展宽，这可能是由于介质环境的变化和Au NRs的轻微团聚所导致。

因此，特殊的电极制备方法有效地保证了Au NRs在碳纸表面的相对均匀分散，从而避免了纳米粒子团聚导致的催化活性位点的减少并基本保持了Au NRs的LSPR特性。

要点二：LSPR效应可以有效提升电催化剂的ENRR反应活性

在光照条件下，Au NRs电极在不同电压条件下的氨产率均得到有效提升，其中在 -0.4 V电压条件下表现出最佳性能。同时，Au NRs电极在光照条件下氨产率的提升能力表现出明显的光强和波长依赖性，在808 nm 波长激光条件下催化活性得到最大增强。

波长和光强实验证明，Au NRs电极的ENRR性能提升是由于其LSPR效应导致的。在808 nm（80 mW·cm-2）激光照射下，氨产率比在黑暗条件下提高了63.6%。

要点三：LSPR效应激发的热电子能有效提高电化学ENRR的催化活性，提高氨产率。

根据光电流变化曲线可以基本判断热电子和热效应在电催化反应中的贡献比例。Au NRs电极在不同波长下表现出不同的快速电流响应，在808 nm激光照射下快速响应电流值达到最大，说明该波长下Au NRs可以激发产生更多的热电子，有助于反应的更快进行。

同时，快速响应电流与总光电流的比值同激光强度呈线性关系，入射光强度越大，激发产生的LSPR越强，相应激发的热电子越多，最终表现为电催化反应的氨产率越高，说明LSPR效应产生的热电子是Au NRs电极在光照条件下有效提高ENRR效率的主要贡献。

要点四：结论

综上所述，本工作成功地实现了基于LSPR效应的Au纳米棒（Au NRs）在光照条件下的ENRR电催化活性的有效增强。利用滴涂法制备电极有效地避免了纳米粒子的团聚，保持了金纳米材料的LSPR特性。

在808 nm（80 mW·cm-2）激光条件下，Au NRs的氨产率比黑暗条件下提高了约63.6%。FDTD模拟和光电流分析结果进一步证明，LSPR效应产生的热电子能够有效促进金纳米棒ENRR的催化活性，提高氨产率。该工作为今后新型LSPR增强ENRR电催化剂的设计和开发开辟了新的方向。

文章链接

Localized Surface Plasmon Resonance Enhanced Electrochemical Nitrogen Reduction Reaction

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337321009334

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120808

通讯作者简介

江林教授，苏州大学功能纳米与软物质研究院（FUNSOM）教授.

主要致力于功能纳米材料的可控组装、性能调控以及应用探索。目前已经在Acc. Chem. Res., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., CCS Chem.等国内外学术刊物上发表论文100余篇，论文总他引5000余次，多篇论文作为期刊的封面文章，或被Material Views China，X-MOL等媒体亮点报道。已获授权发明专利11项；撰写国际专著两部（章）；获国家优秀青年科学基金、江苏省杰出青年科学基金资助，主持国家重点研发计划-政府间国际合作项目1项，国家自然科学基金面上项目2项，江苏省自然科学基金青年项目1项。