冯勋/寇宗魁ACB：界面耦合单分散钌颗粒在缺陷的双掺杂碳上用于HER- 大数跨境

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冯勋/寇宗魁ACB：界面耦合单分散钌颗粒在缺陷的双掺杂碳上用于HER

科学材料站

2022-01-21

导读：本文将钌纳米粒子与富含缺陷的氮和磷共掺杂碳纳米片 (Ru/D-NPC) 进行界面耦合，加速了Ru颗粒的析氢反应 (HER) 的动力学。

文章信息

界面耦合的单分散钌颗粒与富含缺陷的氮磷掺杂碳纳米片促进全pH下的析氢反应

第一作者：李文强，张恒

通讯作者：冯勋，彭焘，寇宗魁

单位：洛阳师范学院，武汉理工大学

研究背景

目前，通过电解水大规模生产氢气是一种高效的方法。迄今为止，在酸性溶液中铂基催化剂是较先进的的析氢反应（HER）电催化剂。然而，由于在水解离步骤的反应动力学缓慢，Pt基催化剂在碱性和中性电解质中的 HER 效率相对较低。因此，开发具有类 Pt 活性及更高活性的低成本全 pH用 HER 催化剂是该领域研究热点。

钌 (Ru) 是铂族金属之一，价格约为 Pt 的 1/30，是 HER 反应中 Pt 催化剂的潜在替代品。将Ru催化剂负载在掺杂的载体材料是提高Ru活性的一种方法，然而在长时间的电化学过程中，纳米颗粒易熟化和脱落，影响了催化剂的稳定性。

因此在这项工作中，选择富含缺陷的氮磷共掺杂碳纳米片（D-NPC）作为载体，使分离的钌纳米粒子和载体之间产生强相互作用，借助缺陷处的N和Ru的强相互作用，改变Ru的电子结构，阻碍Ru颗粒的熟化和脱落，从而在所有 pH 值下提高钌基催化剂的活性和稳定性。

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文章简介

在这里，洛阳师范学院的冯勋教授与武汉理工大学的寇宗魁研究员联合加拿大多伦多大学彭焘博士在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为《Monodispersed ruthenium nanoparticles interfacially bonded with defective nitrogen-and-phosphorus-doped carbon nanosheets enable pH-universal hydrogen evolution reaction》的研究论文（DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121095）。

本文将钌纳米粒子与富含缺陷的氮和磷共掺杂碳纳米片 (Ru/D-NPC) 进行界面耦合，加速了Ru颗粒的析氢反应 (HER) 的动力学。在Ru/D-NPC纳米催化剂中，由于界面处的Ru-N键加强了金属-载体的相互作用，调节了Ru的电子结构，进而优化了活性位点Ru的HER动力学，并且理论计算也证明了这一点。

本文要点

要点一：构筑界面耦合的单分散钌颗粒与富含缺陷的氮磷掺杂碳纳米片材料

首先制备富含缺陷的氮磷共掺杂碳纳米片，然后通过浸渍吸附法将钌纳米粒子担载在富含缺陷的氮磷共掺杂碳纳米片上（Ru/D-NPC）。TEM图像显示，Ru超细纳米晶平均直径为5.4 nm.

图1. Ru/D-NPC 纳米材料的合成示意图和微观形貌表征

要点二：出色的碱性电解液HER催化活性和稳定性

相对与Ru/NPC和Ru/D-NC，Ru/D-NPC具有较好的本征电催化活性和较小的电阻。在Ru/D-NPC计时电位测定曲线中，其实时电位变化不大，说明了Ru/D-NPC具有良好的HER的稳定性。

此外，在碱性介质中Ru/D-NPC的法拉第效率为95.4%。重要的是，Ru/D-NPC对碱性HER (Ƞ10=23 mV)也表现出较高的活性，优于大多数报道的贵金属基电催化剂。

图3 所制备的材料在1M KOH电解液中的催化活性

要点三：证实HER活性起源

图4密度泛函理论计算

经理论计算发现，Ru/D-NPC催化剂中，缺陷处的N与Ru之间形成Ru-N键，存在相互作用。N与Ru之间的电子转移，改变Ru的电子结构，降低Ru的d带中心，从而降低了Ru/D-NPC表面氢吸附的吉布斯自由能(ΔGH)，加速了水分裂过程。

文章链接

Monodispersed ruthenium nanoparticles interfacially bonded with defective nitrogen-and-phosphorus-doped carbon nanosheets enable pH-universal hydrogen evolution reaction

https://www-sciencedirect-com.blk.80599.net/science/article/pii/S0926337322000352

通讯作者简介

冯勋研究生导师

洛阳师范学院教授，郑州大学、三峡大学兼职硕士研究生导师。长期从事金属有机框架材料（MOFs）的制备及纳米材料的研究开发工作。近年来在国内外有重要影响的学术期刊Adv. Mater. Inter, J. Mater. Chem. A., J. Colloid Interf. Sci., Inorg. Chem., Dalton. Trans., Cryst. Growth. Des., J Cataly., 等上面发表研究论文100余篇，其中被SCI收录90余篇。

寇宗魁研究员

武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室研究员，湖北省高层次人才（青年项目），湖北省楚天学子。主要研究方向为原子尺度电催化材料的开发及催化机理研究。近五年在材料、化学、能源及其交叉学科领域发表学术论文100余篇，其中以第一作者及通讯作者在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater、ACS Energy Letters、Electrochemical Energy Review、Adv. Sci.、ACS Catal.、Nano Energy等发表SCI论文50余篇，SCI他引5000余次，h-index：43；授权国家发明专利2项；主持并参与多项国家及省部级科研项目。受邀多本国际高影响力学术期刊独立审稿人。任《Interdisciplinary Materials》期刊学术编辑。受邀参加多个国际会议并作邀请报告。

第一作者简介

李文强洛阳师范学院老师

研究方向为质子交换膜燃电池关键材料中低Pt氧还原反应（ORR）催化剂）、析氢反应（HER）催化剂、析氧反应（OER）催化剂制备及应用等。在Adv. Funct. Mater.，Appl. Catal. B Environ.，Carbon, Small及Chem.Eng.J等SCI期刊上发表学术论文16篇，其中以第一和共一作者发表论文8篇。