杨为佑团队JMCA：合理设计的Ta3N5@ReS2异质结光催化剂材料促进光催化制氢- 大数跨境

首页

杨为佑团队JMCA：合理设计的Ta3N5@ReS2异质结光催化剂材料促进光催化制氢

科学材料站

2021-11-23

导读：本文首次报道了Ta3N5@ReS2异质结材料，减少了体光催化剂体相复合并提升了光生载流子的分离效率，改善电荷的分离和转移

文章信息

合理设计的Ta₃N₅@ReS₂异质结光催化剂材料促进光催化制氢

通讯作者：李冰侯慧林杨为佑

第一作者：展晓强

单位：华东理工大学，宁波工程学院

研究背景

氮化钽(Ta₃N₅)作为可见光响应性光催化剂，具有合适的能带结构、较宽的光吸收区和较高的理论效率,在太阳能转化和环保领域具有潜在应用前景，但其固有缺点如比表面积小、导电性差、光生载流子复合快、表面动力学缓慢等阻碍了其发展。

因此，研究者们报道了各种方法来克服这些缺点，如形貌优化、非金属元素掺杂、构建异质结构等。将过渡金属硫化物与Ta₃N₅耦合，不仅可显著提高光生载流子的分离效率，并且硫化物能够提供更多的反应活性位点，有望成为显著强化Ta₃N₅基材料的光催化特性的有效策略之一。

文章简介

基于此，宁波工程学院杨为佑研究员、侯慧林副教授与华东理工大学李冰教授合作，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A 上发表题为“Rationally Designed Ta₃N₅@ReS₂ Heterojunctions for Promoted Photocatalytic Hydrogen Production”的研究文章。

在这篇文章中首次报道了Ta₃N₅@ReS₂异质结材料，减少了体光催化剂体相复合并提升了光生载流子的分离效率，改善电荷的分离和转移，增加析氢反应（HER）的边缘活性位点，从而促进H2的析出动力学。

图1. 论文图形摘要

碱性水电解左右滑动查看更多

本文要点

要点一：Ta₃N₅@ReS₂异质结材料光催化剂制备

首先分别以模板法制备了空心结构Ta₃N₅纳米球和液相辅助剥离法制备二硫化铼超薄纳米片的乙醇分散液（ReS₂ Uns），随后通过溶液吸附法将超ReS₂薄纳米片锚定在Ta₃N₅纳米球得到异质结复合材料。

图2. Ta3N5@ReS2异质结材料光催化剂合成路线

要点二：Ta3N5@ReS2异质结材料光催化剂产氢性能

研究发现，在Ta₃N₅空心纳米球上引入ReS₂纳米片不仅可以抑制光生载流子的复合，而且可以增强对太阳光的捕获。而且ReS₂纳米片可以为反应物分子提供丰富的活性位点，协同提升光催化性能。

实验结果表明，最佳异质结光催化产氢速率达到739.4μmol g⁻¹ h⁻¹，是空心结构Ta₃N₅纳米球的16倍，并且其光催化性能优于已有报道的Ta₃N₅基光催化剂。

图3. Ta3N5@ReS2异质结复合材料光催化产氢性能、稳定性及性能对比示意图

要点三：Ta3N5@ReS2异质结材料光催化剂理论计算

利用密度泛函理论（DFT）计算了异质结材料表面析氢反应（HER）的吉布斯自由能变化（ΔGH*），得出少量VRe可增强H*的吸附，从而改善其性能（ΔGH*=0.06 eV），锚定在Ta₃N₅表面的几层ReS₂纳米片可以为HER提供丰富的边缘活性位点（小浓度的VRe），并协同改善光催化性能。

图4. Ta3N5@ReS2异质结复合材料理论计算模型及结果

文章链接

Rationally Designed Ta₃N₅@ReS₂ Heterojunctions for Promoted Photocatalytic Hydrogen Production

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta09030e

通讯作者简介

李冰教授博导

2001年博士毕业于东北大学有色金属冶金系，华东理工大学机械与动力工程学院三级教授、博士生导师，2018年获得福建省闽江学者奖励计划讲座教授。目前为中国金属学会熔盐化学与技术委员会副主任、江苏省科技副总（企业创新岗）特聘专家、核能产业发展联盟第一届理事会理事。研究方向为熔盐电化学、新能源材料与器件、材料腐蚀与防护。主持了国家863计划课题1项、国家自然科学基金6项、企业项目5项。在J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J.、Small、Electrochim. Acta等发表SCI论文80余篇，申请专利9项。

侯慧林副教授

2015年博士毕业于太原理工大学，现为宁波工程学院副教授，入选首批浙江省高校领军人才培养计划青年优秀人才与宁波市领军与拔尖人才。主要从事半导体微纳米结构的合成及其光/电催化特性研究。以第一作者和通讯作者在Prog. Mater. Sci., J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem., Int. Ed.等发表SCI论文50余篇。

杨为佑博导二级教授

2005年博士毕业于清华大学材料科学与工程系，博导、二级教授、享受国务院政府特殊津贴，乌克兰外籍院士，英国皇家化学会会士。现为宁波工程学院微纳材料与器件创新研究院院长、“第三代半导体低维材料与器件”浙江省高校高水平创新团队负责人、国内外50余个知名期刊的论文评审/仲裁专家。主要从事无机非金属半导体低维材料的合成及其光电器件研究，先后主持宁波市顶尖人才科技项目1项、国家重点研发计划(973计划)前期研究专项1项、国家自然科学基金6项，在Chem. Soc. Rev.、Prog. Mater. Sci.、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等发表SCI论文180余篇。

第一作者介绍