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李必胜、林红军,JMCA:石墨炔负载的单原子催化剂在电化学能量转换方面的应用

李必胜、林红军,JMCA:石墨炔负载的单原子催化剂在电化学能量转换方面的应用 科学材料站
2022-01-30
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导读:该综述文章分析了石墨炔作为金属单原子载体的可行性;同时介绍了石墨炔基单原子催化剂的制备方法以及其在电化学能量转换方面的应用。

文 章 信 息

石墨炔负载的单原子催化剂在电化学能量转换方面的应用
第一作者:李必胜
通讯作者:李必胜*,林红军*
单位:浙江师范大学

研 究 背 景

能源短缺是人类在21世纪面临的一大挑战。目前,全球能源主要来自不可再生的化石燃料,这无疑会阻碍人类的可持续发展。探寻合适的技术来开发清洁能源是一种有效缓解能源短缺的方法。
电化学能量转换因其操作简单以及经济高效被认为是一种具有广阔应用前景的技术。而在该项技术中,电催化剂决定着能量转换效率和选择性。单原子催化剂因高原子利用率以及高选择性被认为是一类出色的电催化剂,得到科学工作者的广泛关注。但金属单原子在制备以及催化过程中容易聚集,致使催化性能降低。
因此选择合适的单原子载体是制备单原子催化剂的关键。本篇综述从石墨炔的原子结构以及物理化学性质分析了石墨炔作为单原子载体的可行性;同时,详细介绍了石墨炔基单原子催化剂在电化学能量转换方面的应用。本文为未来的研究提供了方向,有助于加速石墨炔基单原子催化剂在能量转化方面的研究及实际应用。

文 章 简 介

在这里,来自浙江师范大学的李必胜老师和林红军老师在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Graphynes: the ideal supports of single atoms for electrochemical energy conversion”的综述文章。该综述文章分析了石墨炔作为金属单原子载体的可行性;同时介绍了石墨炔基单原子催化剂的制备方法以及其在电化学能量转换方面的应用。

本 文 要 点

要点一:石墨炔作为单原子催化剂载体的可行性
石墨炔是近年来发现的另一种二维层状碳材料。与之前报道的碳材料如石墨烯和碳纳米管不同,石墨炔同时由两种不同类型的杂化碳原子组成(sp杂化和sp2杂化)。石墨炔结构中碳原子独特的杂化方式使其具有独特的理化性质,进而成为潜在的单原子载体。
首先,石墨炔表面电子分布不均匀,导致金属原子的迁移阻力增大,进而可以有效地抑制单原子聚集;其次,石墨炔中苯环和炔键的有序排列使得石墨炔中含有大量规则有序的孔洞结构,这些孔洞有利于单原子的负载;同时,石墨炔中炔键与芳香基π共轭结构能够与单原子形成强相互作用,进而抑制单原子在石墨炔中的聚集。同时石墨炔还有其他的性质如导电性强、稳定性高、以及比表面积大等,致使石墨炔成为潜在的单原子载体。
图1 石墨炔的原子结构及物理化学属性。

要点二:石墨炔基单原子催化剂的制备方法
石墨炔基单原子催化剂的成功制备是其实际应用的重要前提。本文重点介绍了几种石墨炔基单原子催化的制备方法,如:电化学还原法、溶剂热法、自还原法以及NaBH4辅助的化学还原法。

要点三:石墨炔基单原子催化剂的电化学能量转换应用
石墨炔基单原子催化剂由于其高原子利用率以及高选择性在电化学能量转换方面展现出极大的潜力。本文详细介绍了石墨炔基单原子催化剂在HER、OER、ORR、OWS、NRR以及CO2RR方面的应用;同时本文从结构和属性方面分析石墨炔单原子催化剂在这些应用中展现出高活性的原因。
图 2 石墨炔负载的单原子用于HER反应。

要点四:展望
虽然石墨炔基单原子催化剂在电化学能量转换方面展现出巨大的潜力,但是它们仍然面临着很多挑战。首先就是金属原子的负载量比较低(往往低于5%);其次,目前石墨炔基单原子催化剂通常是只负载一种类型的金属原子,而这也意味着可能只有一种类型的活性位点。活性位点太单一不利于多种催化反应的进行。
因此,需要引入另外一种活性位点(如另一种金属原子、团簇或纳米颗粒),两种活性位点间的相互作用有助于进一步提高活性和选择性。同时,石墨炔基单原子有可能在其他应用如芬顿反应等展现出高活性,然而目前相关的研究较少。因此,后期可以围着这些方面来进行更加深入的研究,进而促进石墨炔基单原子催化剂的进一步发展以及实际应用。

文 章 链 接

Graphynes: the ideal supports of single atoms for electrochemical energy conversion
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d1ta09659a

通 讯 作 者 简 介

李必胜
2021年毕业于湖南大学环境科学与工程学院,同年进入浙江师范大学地理与环境科学学院。长期从事光催化、电催化、芬顿等催化在能源及环境领域的应用。入选全球前2%科学家。以第一作者或通讯作者在Adv. Energy Mater., Appl. Catal. B: Environ., Small, J. Mater. Chem. A 以及Chem. Eng. J. 等学术刊物上发表多篇论文。

林红军 教授
林红军教授是浙江师范大学特聘教授、博士生导师、入选科睿唯安全球前1%高被引科学家、浙江省“万人”计划科技创新领军人才等,长期从事膜分离及催化等领域研究,发表高水平SCI论文230余篇,总影响因子超过1800,论文被引用12000余次,h因子为59。


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