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哈尔滨工业大学JMCA观点：相结工程促进CoSe2有效储钠/钾

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哈尔滨工业大学JMCA观点：相结工程促进CoSe2有效储钠/钾

哈尔滨工业大学JMCA观点：相结工程促进CoSe2有效储钠/钾

科学材料站

2021-10-22

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导读：该工作设计将独特相结的正交/立方相CoSe2锚定到SiC纳米线上，形成灯笼状c/o-CoSe2@SiC电极用于储钠/钾。

文章信息

相结工程促进CoSe2有效储钠/钾

第一作者：李小峰

单位：哈尔滨工业大学

研究背景

近年来钠离子电池和钾离子电池因为高丰度和低成本成为锂离子电池的补充被广泛研究。CoSe2作为过渡金属硒化物的典型代表之一具有高的理论容量和金属性成为钠离子电池和钾离子电池潜在的候选材料。然而由于Na+和K+大的离子半径和重的质量，CoSe2电极仍然面临着动力学缓慢和结构稳定性差的挑战。

为了解决这些问题，构建异质界面来调整界面和电子结构是一种调控电极材料行之有效的策略。然而考虑到异质结的电阻、晶格匹配和键合，同质异质结即相结具有更好的兼容性和晶格匹配性。

到目前为止，关于相结作用的实验验证尚处于初级阶段，其在钠离子电池和钾离子电池领域的应用更是鲜少被提及。

文章简介

有鉴于此，来自哈尔滨工业大学的李小峰等在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Phase-junction Engineering Boosts the CoSe₂ for Efficient Sodium/potassium Storage”的文章。该工作设计将独特相结的正交/立方相CoSe₂锚定到SiC纳米线上，形成灯笼状c/o-CoSe2@SiC电极用于储钠/钾。

文章要点

要点一：在SiC纳米线线上c/o-CoSe2相界面的设计

第一步：将ZIF-67锚定到用硝酸热处理过的SiC纳米线上，形成ZIF-67@SiC前驱体。第二步：在管式炉中600°C 硒粉硒化ZIF-67@SiC，形成灯笼状c/o-CoSe2@SiC，相转变的关键是改变硒粉和前驱体ZIF-67的比例（X:1），当X<2，得到o-CoSe2，2<x<20得到具有相界面的c x="">20，得到c-CoSe2。

图1.c/o-CoSe2@SiC的合成和形貌表征

要点二：c/o-CoSe2的结构表征

通过XRD、Raman、XPS和UPS表征揭示了c/o-CoSe2界面强电子耦合相互作用和被调整的电子结构。

图2.c/o-CoSe2结构表征

要点三：c/o-CoSe2@SiC 储钠性能

一方面强的相界面电子相互作用，氮掺杂碳和多孔结构显著促进了转换反应动力学，另一方面SiC纳米线固定了活性物质c/o-CoSe2，提供了更多的电子传输路径。因此c/o-CoSe2@SiC表现出优异的循环性能和倍率性能。同时钠离子全电池也显示出稳定的循环性能和可媲美已发表工作的能量密度。

图3.c/o-CoSe2储钠性能

要点四：c/o-CoSe2@SiC储钠机理研究

通过原位Raman、XRD和非原位HRTEM揭示了c/o-CoSe2的转换反应的储钠机理以及循环后相结界面的稳定存在。

钠化:

CoSe2 + xNa+ + xe- → NaxCoSe2 (>1.2 V)(1)

NaxCoSe2 + (2-x)Na+ + (2-x)e- → CoSe + Na2Se (1.2-0.8 V)(2)

CoSe + 2Na+ + 2e- → Co + Na2Se (0.8-0 V)(3)

脱钠:

Na2Se + Co → CoSe + 2Na+ + 2e- (0-1.8 V)(4)

CoSe + Na2Se → NaxCoSe2 + (2-x)Na+ + (2-x)e- (1.8-2.0 V)(5)

NaxCoSe2 → CoSe2 + xNa+ + xe- (2.0-3.0 V)(6)

图4.c/o-CoSe2储钠机理

要点五：计算

差分电荷密度和Bader电荷分析表面界面有电子从c-CoSe2转移到o-CoSe2，平均静电势表明相界面存在内置电场，可以实现电荷的重新分配。钠离子吸附分析显示界面具有最强的电子吸附能力。进一步从理论上验证了c/o-CoSe2界面加速了反应动力学。

图5.c/o-CoSe2计算

前瞻：

这项工作为钠离子电池和钾离子电池电极材料的设计提供创新性的见解和新的可能性。

文章链接

Phase-junction Engineering Boosts the CoSe2 for Efficient Sodium/potassium Storage

https://doi.org/10.1039/D1TA08072E

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