广西大学尹诗斌课题组CEJ：非晶相-晶相异质结催化剂用于大电流密度下的模拟实际电解水- 大数跨境

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广西大学尹诗斌课题组CEJ：非晶相-晶相异质结催化剂用于大电流密度下的模拟实际电解水

科学材料站

2022-01-17

导读：该工作通过水热法、煅烧，以及随后的界面反应，合成了负载在泡沫镍上的晶相-非晶相异质结材料(WO2-Ni17W3)/NiFe(OH)x/NF

文章信息

非晶相-晶相异质结催化剂用于大电流密度下的模拟实际电解水

第一作者：刘佳成

通讯作者：尹诗斌*

单位：广西大学

研究背景

电解水制氢能以绿色无污染的方式实现高效的能量转换而备受关注，但电极上缓慢的电子转移过程和缓慢的反应动力学限制了其实际应用。现有的电催化材料难以同时满足低成本和持久高效地在大电流密度下稳定电解水的要求。

因此，利用廉价原料设计出满足实际电解水要求的双功能催化剂十分具备挑战性。开发具有足够的活性位点，优秀的化学和机械稳定性，并能实现高效的气体释放和快速的物质和电荷转移的电催化材料，是应对上述问题实现大电流密度下高效电解水产氢的必要途径。

文章简介

基于此，广西大学尹诗斌教授团队在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》发表题为“Amorphous-crystalline heterostructure for simulated practical water splitting at high-current-density”的研究文章(DOI:10.1016/j.cej.2021.134247)。

该工作通过水热法、煅烧，以及随后的界面反应，合成了负载在泡沫镍上的晶相-非晶相异质结材料(WO₂-Ni₁₇W₃)/NiFe(OH)_x/NF。WO₂-Ni₁₇W₃具有优秀的导电性和析氢活性，在其表面构建非晶相层NiFe(OH)_x，能够结合两相优势，产生协同效应。

一方面材料的电子结构得到调控，暴露了更多的活性位点，提高了催化活性；另一方面外层的非晶相能够稳定内层的晶相结构，增强电化学稳定性，保证催化剂在大电流密度下依然具有较高的催化活性。即使在模拟工业条件下（6.0 M KOH，60 ℃）工作，其依然表现出优异的电化学性能。

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本文要点

要点一：通过湿化学法构建晶相-非晶相异质结构

图1. 催化剂的合成示意图

图2. 催化剂的结构表征和界面反应示意图

该工作首先采用水热法和高温煅烧得到负载在泡沫镍上的前驱体WO₂-Ni₁₇W₃，再加热Fe(NO₃)₃溶液，将前驱体浸入其中，一方面利用Fe³⁺水解形成酸性环境，部分腐蚀Ni₁₇W₃，使得Ni浸出，另一方面Fe³⁺、Ni²⁺和H₂O形成NiFe(OH)_x，与WO2-Ni17W3进行界面反应，合成晶相-非晶相异质结构催化剂(WO₂-Ni₁₇W₃)/NiFe(OH)_x/NF。该方法简单快速，且安全可控。

要点二：材料电子结构的调控

图3. 界面反应前后材料表面的化学状态变化

从图2可以看出W在催化剂表面主要以W⁶⁺、W⁵⁺和W⁴⁺的形式存在，Ni则基本由Ni0和Ni²⁺组成，Fe的主要价态为Fe³⁺。

构建异质结构后W的峰正向偏移，Ni的峰则负向偏移，说明非晶相-晶相界面调节了材料的电子结构，这种两相间的相互作用被认为可以影响活性中心的行为，优化反应中间体的吸附/脱附能垒调节催化性能。

要点三：(WO₂-Ni₁₇W₃)/NiFe(OH)_x/NF具有良好的电催化性能

图4. 催化剂的析氢性能及稳定性

图5. 催化剂的析氧性能及稳定性

通过电化学测试结果得知，(WO₂-Ni₁₇W₃)/NiFe(OH)_x/NF具有最佳的催化活性，这表明构建非晶相-晶相异质结构后，使得催化剂能够在大电流密度下快速稳定地生成H₂/O₂。同时该催化剂可以在±1000 mA cm⁻²下稳定工作120小时。

要点四：模拟实际电解水

图6. 催化剂的全水解极化曲线以及在模拟工业条件下的稳定性

从全水解性能测试和模拟实际电解水条件下的稳定性测试结果可以看出，(WO₂-Ni₁₇W₃)/NiFe(OH)_x/NF有着超越商业Pt/C||IrO₂/C的全水解性能，即使在60 ℃，6.0 M KOH溶液的苛刻环境中，依然可以在1000 mA cm⁻²下保持稳定，电位上升仅84 mV，这进一步凸显了其实用潜力。

文章链接

Amorphous-crystalline heterostructure for simulated practical water splitting at high-current-density

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721058204

通讯作者简介

尹诗斌 教授

广西大学教授、博士生导师。主要研究方向为燃料电池、电解水/氨/含氮废水、电催化氧化小分子、化学储能电源、石墨烯宏量制备及应用开发等。迄今已在EES、AM、AFM等专业期刊上发表SCI论文90余篇，授权国家发明专利10件，出版专著2部，参与编写广西地方标准3项，主持国家自然科学基金面上项目等共计25项。2016年入选广西高校百人计划，2017年获得广西石墨烯系列标准奖励，2019年被认定为广西第一批高层次人才，2019年入选广西高校卓越学者和创新团队，2019年获得广西自然科学一等奖。

课题组介绍

课题组网站：https://www.x-mol.com/groups/ysblab