黄世萍教授、郭翔宇老师、张胜利教授，JMCA：大通量筛选高性能HER/OER/ORR双原子催化剂

大通量筛选高性能HER/OER/ORR双原子催化剂

第一作者：张丽红

通讯作者：黄世萍*，郭翔宇*，张胜利*

单位：北京化工大学，北京科学研究中心，南京理工大学

清洁和可再生能源转换和储存技术如水分解、燃料电池和金属空气电池为缓解能源危机和环境污染带来了希望。而这些技术的关键组成部分如析氢反应（HER）,析氧反应（OER）和氧气还原反应（ORR）都依赖于电催化剂来实现卓越的性能。目前，这些反应的商业催化剂是贵金属基催化剂，它们的昂贵特性和稀缺性制约了大规模应用。另外，多功能催化剂较单功能催化剂而言，可简化生产过程和降低制造成本。因此，开发低成本多功能催化剂是有必要且有意义的。

基于此，来自北京化工大学的黄世萍教授与北京科学研究中心的郭翔宇老师与南京理工大学的张胜利教授合作，在知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Building Up “Genome” of Bi-atom Catalysts toward the Efficient HER/OER/ORR”的文章。

该工作证明了双原子催化剂可以作为近乎理想的设计平台，通过调控双原子组合方式就可以实现对特定反应的高活性。另外，通过结合机器学习方法，可以建立起三种反应之间的内在联系，识别出关键的特征因子，为定向设计特性活性的双原子催化剂提供关键的指导，有望解决双原子催化剂设计过程中的双原子位点的高复杂性问题。

要点一：筛选高活性HER/OER/ORR催化剂

通过大规模密度泛函理论计算，通过调控g-CN基底嵌入的双金属原子组合方式，构建了包括26个同核和253个异核的双原子催化剂基因组。耦合稳定性、催化活性和电导性，筛选出8个高性能HER电催化剂，1个OER电催化剂和3个ORR电催化剂。特别是PdNi和AgPt的HER能垒几乎为0，AuRh的ORR过电位低至0.35 V，AgPd的OER/ORR的过电位分别为0.43/0.48 V，AuCo的HER/OER/ORR过电位分别为0.05/0.52/0.48 V。

ORR反应过程包括二电子生成H₂O₂和四电子生成H₂O的反应。在燃料电池应用中，H₂O₂是不受欢迎的，因为它可造成催化剂降解。热力学计算的结果证明了高催化活性的ORR催化剂倾向于四电子催化反应。我们进一步从动力学角度证实了这些高性能ORR催化剂的四电子催化高选择性。

对于双原子催化剂似乎并没有找到对HER/OER/ORR的简单描述符，因此采用机器学习技术来构建催化剂的催化活性与结构特性之间的关系。发现对于MI基催化剂，具有相对较小的金属-金属原子距离和金属-N原子距离的体系有更大的概率成为高性能HER/OER/ORR催化剂。

Building Up “Genome” of Bi-atom Catalysts toward the Efficient HER/OER/ORR

Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA02050E

1995年获中国科学院上海冶金研究所博士学位。现任北京化工大学化学工程学院教授。主要研究方向为基于纳米能源结构材料在能源储存和转化。

2021年获北京化工大学博士学位。现就职于北京计算科学研究中心，已发表多篇高水平SCI论文，其中包括Adv. Funct. Mater., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal.等高水平杂志。主要研究方向是纳米能源结构材料在能源储存和转化。

2013年获北京化工大学博士学位。加入南京理工大学先进显示材料与器件重点实验室，现任南京理工大学材料科学与工程系教授。主要研究方向为基于二维材料的电子、光电子和能源器件及其应用。

张丽红 

 北京化工大学博士在读，师从黄世萍教授，主要研究方向是纳米能源结构材料在能源储存和转化。