深圳大学刘琛团队Small研究论文：非晶-结晶CrOx-Ni3N异质结构实现高稳定碱性全解水性能- 大数跨境

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深圳大学刘琛团队Small研究论文：非晶-结晶CrOx-Ni3N异质结构实现高稳定碱性全解水性能

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2022-02-18

导读：本文报道了一种具有丰富氧缺陷和异质界面的非晶-结晶CrOx-Ni3N异质结构，通过理论预测和实验相结合，研究了其微观结构、电子调制和电催化活性的关系。

文章信息

具有丰富氧缺陷和异质界面的非晶-结晶CrO_x-Ni₃N加速碱性电解水的动力学过程，实现持久的催化活性

第一作者：杨明阳

通讯作者：刘琛*

单位：深圳大学

研究背景

增加催化剂的活性位点和促进催化反应动力学过程对设计高效电解碱性水催化剂具有关键作用。通过构建异质结构，尤其是具有非晶-结晶结构的催化剂，不仅能够协同不同组分的物理化学性质，同时有助于创造丰富的缺陷位点，从而实现高效催化性能，有望替代贵金属催化剂。

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文章简介

本文中，来自深圳大学的刘琛助理教授报道了一种具有丰富氧缺陷和异质界面的非晶-结晶CrO_x-Ni₃N异质结构，通过理论预测和实验相结合，研究了其微观结构、电子调制和电催化活性的关系。

图1. 非晶-结晶CrO_x-Ni₃N异质结构。

图2. 非晶-结晶CrO_x-Ni₃N异质结构电催化分解水的反应机理示意图。

本文要点

要点一：理论预测解释优化的电催化动力学过程

研究发现，由于晶态和非晶态结构的协同效应，界面处的电子发生了显著地耦合作用，降低了HER过程的动力学势垒，从而增强HER活性。此外，丰富的异质结界面和氧缺陷位点暴露出大量的活性中心，也使催化性能得到明显提升。

图3. DFT理论计算结果。

要点二：催化性能及机理研究

实验结构表明，非晶-结晶 CrO_x-Ni₃N异质结构催化剂在碱性条件下的催化性能能够与大多数非贵金属催化剂。构建的全解水装置能够实现500小时的稳定测试，并没有任何失效行为。

同时，我们发现非晶-结晶 CrO_x-Ni₃N异质结构在HER 过程中仍能保持稳定结构，而在OER反应中，原位发生的结构重构有利于激活持久高效的催化活性。

图4. HER催化性能结果。

图5. OER催化性能结果及非原位结构表征。

这项工作为通过设计具有丰富氧缺陷位点和异质界面的非晶-结晶结构来优化催化活性提供了灵感，这种新颖的电极结构也可以应用于其他催化反应。

文章链接

Oxygen Vacancies and Interface Engineering on Amorphous/Crystalline CrO_x-Ni₃N Heterostructures toward High-Durability and Kinetically Accelerated Water Splitting

https://doi.org/10.1002/smll.202106554

通讯作者简介

刘琛助理教授

2017年毕业于香港城市大学，获物理与材料科学专业博士学位。2018年加入深圳大学材料学院，任助理教授。现为深圳大学助理教授/特聘副研究员。长期从事固态锂/钠离子电池用固体电解质、可穿戴柔性储能器件、高分子复合材料的功能化的研究。担任Rare Metals、《材料研究与应用》等期刊青年编委。以第一作者/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed、Nano Energy、Small、Chemical Engineering Journal等学术期刊发表论文30余篇。

第一作者简介

杨明阳博士

于2020年毕业在澳门大学取得博士学位，目前为深圳大学在职博士后，其研究主要方向为纳米结构电极在电解水和二次电池等方面的研究。

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