时鹏辉，CEJ研究文章：电氧化 - 一种从废旧锂离子电池中选择性回收Li+和制备高活性催化剂的双赢策略- 大数跨境

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时鹏辉，CEJ研究文章：电氧化 - 一种从废旧锂离子电池中选择性回收Li+和制备高活性催化剂的双赢策略

科学材料站

2022-02-15

导读：该研究通过一种双功能的电氧化技术，成功实现废旧三元电池中锂的选择性浸出和脱锂材料的原位改性。浸出的锂可以被转化为Li2CO3，而脱锂材料则展现出更优异的活化PMS能力，能够更高效的降解磺胺甲恶唑。

文章信息

电氧化：一种从废旧锂离子电池中选择性回收Li⁺和制备高活性催化剂的双赢策略

第一作者：党森

通讯作者：时鹏辉*

单位：上海电力大学

研究背景

近年来，废旧锂离子电池的回收受到广泛的关注。而在目前的回收工艺中，锂资源的损失不可避免。考虑到锂资源的重要性，需要首先将锂浸出，这不仅能够减少锂的损失，还可以简化后续金属的回收步骤。另外，随着废旧锂离子电池回收技术的发展，电池材料已逐渐被应用于其他领域，以进一步提升其价值。

基于以上问题和思路，本研究提出一种电氧化策略，既能够实现废旧三元电池正极中锂的高选择性浸出，也可以实现脱锂材料的原位改性。浸出的锂可以被转化为Li₂CO₃，而脱锂材料也展现出更优异的催化性能，能够对磺胺甲恶唑进行高效降解。

文章简介

本文中，来自上海电力大学的时鹏辉副教授在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Electro-oxidation: a win-win strategy for the selective recovery of Li⁺ from spent lithium-ion batteries and the preparation of highly active catalysts”的文章。

该研究通过一种双功能的电氧化技术，成功实现废旧三元电池中锂的选择性浸出和脱锂材料的原位改性。浸出的锂可以被转化为Li₂CO₃，而脱锂材料则展现出更优异的活化PMS能力，能够更高效的降解磺胺甲恶唑。

图1. 电氧化过程中Li⁺浸出和脱锂材料形成的机理

本文要点

要点一：实现Li⁺的高选择性浸出

在废旧锂离子电池回收工艺中，锂的损失不可忽视。在该研究中，使用Na₂CO₃作为电解液，废旧三元电池正极片被用作阳极，碳片作为阴极。在外加电压的作用下，由于锂位于层间位置，因此能够被选择性浸出到电解液中，而其他元素则保持稳定。在最佳实验条件下，Li⁺的选择性浸出率高达99.71%。

图2. 电压和时间对不同金属浸出率和浓度的影响：(a) 0 V; (b) 2 V; (c) 3 V; (d) 4 V; (e) 5 V, (f) Li⁺在不同电压下的选择性浸出率

要点二：Li⁺可经过加热浓缩转化为Li₂CO₃

本研究选择Na₂CO₃作为电解液，当电氧化结束后，Li⁺分布在溶液中，将电解液进行加热浓缩，可得到Li₂CO₃产品。再生的Li₂CO₃具有良好的结晶度。

图3. （a）再生Li₂CO₃的实物图片；（b）再生Li₂CO₃的XRD图谱

要点三：电氧化过程可实现对脱锂材料的原位改性，提升催化性能

电氧化过程中，在锂浸出的同时，电场也会对脱锂材料的结构形貌、孔结构及氧类型等方面造成影响，提升其活化PMS降解污染物的能力。通过一系列表征确定了脱锂材料的改性机理。在30分钟内，磺胺甲恶唑（SMX）的降解率达到100%。通过降解实验、EPR测试、TOC测试和生物毒性实验研究了SMX降解过程中的一系列变化并通过LC-MS确定了SMX降解过程中可能产生的中间产物。

图4. (a)不同催化剂对SMX的降解效果；(b)不同阴离子、(c)腐植酸（HA）和(d)pH对4V-3h/PMS体系中SMX降解的影响。

图5. SMX的可能降解途径

要点四：扩大了废旧锂离子电池在环境领域的应用范围，为废旧锂离子电池的回收提供了新思路

该研究同时实现了废旧锂离子电池正极材料中Li⁺的选择性回收和高效催化剂的制备，将废旧锂离子电池回收领域与水处理领域结合，达到了“一箭双雕”的效果，扩大了废旧锂离子电池在环境方面应用的范围，为废旧锂离子电池的回收提供了一种新策略和新思路。

文章链接

Electro-oxidation: a win-win strategy for the selective recovery of Li⁺ from spent lithium-ion batteries and the preparation of highly active catalysts.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135169

通讯作者简介

时鹏辉副教授

时鹏辉，博士，副教授，硕士生导师，“双师”型教师，上海电力大学环境与化学工程学院副院长，江苏省江阴市利港街道党工委副书记（兼），上海电子学会电子电镀专委会副秘书长兼办公室主任，上海市环境科学学会会员，上海市优秀博士学位论文获得者，国家清洁生产审核师。主要从事工业废水处理、废旧锂离子电池资源化回收技术等方面的研究。先后主持国家自然科学基金、上海市自然科学基金等基金项目8项；主持企业横向项目8项，总经费500余万元。截止目前，在“Green Chemistry”、“Small”等国际学术顶级期刊上发表论文100余篇，其中以第一作者（通讯作者）发表SCI收录论文近50篇，其中ESI论文5篇，中文核心期刊20余篇；申请发明专利30余项，已授权5项。曾获“上海市自然科学三等奖”、“上海市优秀博士学位论文”等。指导学生获得全国大创年会、“互联网+”、“挑战杯”、“节能减排”竞赛等各类国家级、省部级以上奖励20余项。曾获“优秀教师”、“优秀共产党员”等荣誉称号。

第一作者简介

党森 上海电力大学环境与化学工程学院硕士研究生

主要进行废旧锂离子电池资源化回收方向的研究。以第一作者在ACS Sustainable Chemistry & Engineering和Chemical Engineering Journal上发表2篇SCI收录论文。

课题组介绍

时鹏辉副教授课题组多年来致力于废旧锂离子电池资源化回收领域的研究，研究涉及活性材料与集流体的剥离、金属浸出回收、金属选择性回收、电池再生以及电池材料用作高效水处理催化剂等多个方向。其中，电池材料作为水处理催化剂方向实现了废旧锂离子电池回收领域与水处理领域的结合，达到“以废治废”的目标，是一种新颖的废旧电池处理办法，对于废旧锂离子电池的回收具有前瞻性意义。除此之外，课题组还致力于开发新型废旧锂离子电池闭环回收工艺，以促进废旧电池回收工艺的工业化应用。相关研究成果先后发表于Green Chem., Sci. Total Environ., Chem. Eng. J., ACS Sustainable Chem. Eng.等期刊，同时协助企业完成多项废旧锂电池资源化回收处理线工程设计及建设。