麦立强教授、王子运博士，JACS内封面：Pt簇/MXene界面高羟基浓度助力甲醇高效稳定电氧化

第一作者：朱杰鑫

通讯作者：麦立强*，王子运*

单位：武汉理工大学，新西兰奥克兰大学

甲醇电氧化（methanol oxidation reaction, MOR）是直接甲醇燃料电池（direct methanol fuel cells, DMFC）中的关键反应，目前MOR最有效的电催化剂为Pt基催化剂，但是由于MOR过程中涉及到CO中间体的产生，导致Pt的活性位点很容易被毒化，无法进一步转化甲醇分子，因此其活性往往在短时间内大幅衰减。

许多研究学者致力于构建Pt基合金催化剂，调控其组分或优化其形貌结构，或引入具有水分解能力的第二组分，提供羟基供给*CO，促进*CO的氧化脱附，使Pt的活性位点能够再次吸附甲醇分子。然而合金催化剂对金属的利用率并不高，而水分解提供的羟基只能提供给最近邻的Pt位点，对稳定性的提升程度十分有限，因此需要设计利用率更高且抗CO毒化能力更强的Pt基催化剂。

基于此，武汉理工大学麦立强教授团队联合新西兰奥克兰大学王子运教授团队创新性地提出了通过构建催化剂局部高OH^–浓度促进CO的氧化从而提升稳定性。通过喷雾干燥法在三维Ti₃C₂T_x纸团上负载超细Pt团簇，利用电荷转移产生的Ti₃C₂T_x局部电场提升Pt团簇的局部OH^–浓度，极大地促进了Pt位点上*CO的氧化，因此大幅提高了其稳定性。

通过简单的一步喷雾干燥法使二维纳米片三维化并使Pt团簇分散均一，纸团状有效地防止了因纳米片堆积造成活性位点暴露不完全。通过电镜和谱学等表征，Ptc/Ti₃C₂T_x中的Pt主要以团簇为主，存在少量的Pt单原子，且Pt团簇处于0价的状态。

图1. Ptc/Ti₃C₂T_x的形貌物相表征。

图2. Ptc/Ti₃C₂T_x和相关对比样的X射线吸收谱分析。

要点二：超高质量比活性和稳定性

所得到的Ptc/Ti₃C₂T_x在MOR测试中表现出十分优异的活性和稳定性，具有目前报道最高的7.32 A mgPt^–1的质量比活性，以及运行100分钟后95%的电流保持率，即使运行3000分钟后仍有42%的电流保持率，体现出超高的稳定性。

图3. Ptc/Ti₃C₂T_x和相关对比样的甲醇电氧化测试。

要点三：场效应构建局部高羟基浓度

使用原位红外光谱探究催化剂局部离子和反应物的变化，结果表明Ptc/Ti₃C₂T_x优先消耗Pt团簇周围的OH^–，而Pt/C消耗的OH^–来源于电解液中的扩散OH^–，说明Ptc/Ti₃C₂T_x的Pt团簇周围存在较高浓度的OH^–。理论计算发现Pt团簇对OH^–的吸附能力更强，且Pt团簇和Ti₃C₂T_x基底之间存在电荷转移，使Ti₃C₂T_x处于富电子状态，产生的表面电场对OH^–具有排斥作用，使OH^–聚集于Pt团簇附近，提高了*CO的转化率。

图4. 原位红外光谱、Zeta电位、CO剥离实验和理论计算。

图5. Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt/C上MOR反应机理图。

要点四：前瞻

Ptc/Ti₃C₂T_x对其他醇氧化反应的高活性和持久性也证实了构建局部高羟基浓度的策略对提高抗CO毒化能力的增强作用。因此，除了电催化剂的结构和组分优化外，调控电催化剂的配位场，即表面阴阳离子种类和浓度以及反应物浓度等也是提高CO中毒小分子氧化反应的一种有前景的策略。

Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces

文章内封面

王子运博士以通讯作者或（共同）第一作者发表文章32篇，其中Nature 1篇，Nature Catalysis 3篇，Nature Energy 1篇，Nature Communications 3篇， JACS 5篇，Advanced Science 1篇。

王子运课题组目前有博士全额奖学金和博士后机会，欢迎对计算化学和电催化感兴趣的同学联系ziyun.wang@auckland.ac.nz 。

奥克兰大学在2023年QS排行榜排名世界第87，是新西兰排名第一科研实力最强的大学。

麦立强教授简介：武汉理工大学材料学科首席教授，博士生导师，武汉理工大学材料科学与工程学院院长，英国皇家化学学会会士，国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家。2004年在武汉理工大学获工学博士学位，随后在美国佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。2014年获国家杰出青年科学基金资助，2016年入选教育部长江学者特聘教授和国家“万人计划”领军人才。

主要研究方向为纳米储能材料与器件。构筑了国际上第一个单根纳米线固态储能器件，创建了原位表征材料电化学过程的普适新模型，率先实现了高性能纳米线电池及关键材料的规模化制备和应用。在Nature（1篇）、Nature、Science及Cell子刊（18篇）等期刊发表SCI论文400余篇；获授权国家发明专利100余项。在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做大会报告、主旨报告、特邀报告70余次。

作为大会主席组织Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要国际会议10余次。主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。

获国家自然科学奖二等奖（第一完成人）、何梁何利基金科学与技术创新奖（青年奖）、科睿唯安全球高被引科学家、教育部自然科学一等奖（第一完成人）、英国皇家化学会中国高被引作者、中国青年科技奖、光华工程科技奖（青年奖）、湖北省自然科学一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术奖（青年奖）、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴。

现任国际期刊Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials、Chemical Reviews客座编辑，National Science Review学科编辑，Interdisciplinary Materials学术编辑，Accounts of Chemical Research、Joule、ACS Energy Letters、Advanced Electronic Materials、Small国际编委，Nano Research、Science China Materials、eScience和《功能材料》编委。

朱杰鑫，武汉理工大学直博生，2018年本科毕业于武汉理工大学，2018年至今于麦立强教授课题组直博，现于英国伦敦大学学院Ivan Parkin教授/Paul Shearing教授/何冠杰教授课题组联合培养。

迄今为止已参与发表SCI论文三十余篇，论文引用一千余次，以第一作者/共同第一作者发表SCI论文5篇，包括JACS、Energy Storage Materials、ACS AMI、Energy Environmental Materials等。主要研究方向为电催化剂的配位结构优化等，涉及CO₂RR、OER、MOR等反应体系，擅长各种原位表征如原位红外/拉曼、原位XAS的测试和数据分析。

武汉理工大学纳米重点实验室主要从事纳米能源材料与器件领域的研究，包括新能源材料、新型催化材料、微纳器件等前沿方向。团队目前有教师11名，包括长江学者、杰青、国家领军人才、国家级高层次青年人才5人（次），在读博士、硕士研究生80余人。中科院院士赵东元教授作为课题组学术顾问，为课题组发展提供重要的指导和帮助。

团队长期致力于储能技术领域研究，设计组装了国际上第一个单根纳米线器件，实现单纳米基元从0到1的突破，发现电子/离子双连续效应和分级协同效应。团队近年来主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。

课题组目前发表SCI论文400余篇，以第一或通讯作者发表Nature 1篇，Nature子刊9篇，合作发表Science1篇、Nature、Science、Cell子刊7篇，以第一或通讯作者在影响因子10.0以上的期刊发表论文100余篇，ESI高被引论文55篇，ESI 0.1%热点论文13篇。获得国家发明授权专利140余项。获国家自然科学二等奖（2019）、教育部自然科学一等奖（2018年）和湖北省自然科学一等奖（2014年和2021年）。

团队负责人麦立强教授获何梁何利基金科学与技术青年创新奖（2020）和国际电化学能源大会卓越研究奖（2018，每年仅2人）等，获国家杰青资助（2014年），入选教育部“长江学者”奖励计划（2016年），英国皇家化学会会士（2018）和科睿唯安全球高被引科学家（2019、2020、2021）；

任国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”首席科学家、国家重点研发计划纳米科技专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴；在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做特邀报告70余次；作为会议主席举办Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要学术会议。

团队培养的50余名学生被推荐到哈佛大学、麻省理工大学、牛津大学、加州大学洛杉矶分校、西北太平洋国家实验室、阿贡国家实验室、清华大学、北京大学、中国科学院等著名高校或科研机构进行深造。10余名学生已在国内外知名高校和科研单位如英国国家物理实验室、萨里大学、滑铁卢大学、厦门大学等任职，担任教授或助理教授。该团队已发展成为国内外纳米科学技术和新能源材料技术领域具有重要影响的科学研究、国际合作及人才培养中心。

麦立强教授课题组欢迎有志于从事新能源纳米材料与器件的有志之士加盟本课题组！特别欢迎对科研感兴趣、成绩好、英语基础扎实、积极主动性高、有志于继续国内或到国外深造的学生报考或申请本课题组的博士后、博士生、硕士生，也欢迎国内外专家学者或学生的访问、交流与合作！

王子运博士课题组目前有博士全额奖学金和博士后机会，欢迎对计算化学和电催化感兴趣的同学联系ziyun.wang@auckland.ac.nz 。

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