湖南大学韩磊&中国科学院上海高等研究院李丽娜CEJ： Fe/Cu双金属单原子位点催化剂助力高效氧还原

Sites Decorated Nitrogen-doped Porous Carbon

第一作者：刘恒，蒋罗震，王亚敏

通讯作者：韩磊*，李丽娜*

单位：湖南大学，中国科学院上海高等研究院

开发高效氧还原反应（ORR）催化剂对于促进燃料电池的大规模商业化应用具有重要的作用。目前，Fe-N-C催化剂被认为是最有潜力的可替代贵金属的非贵金属基ORR催化剂。然而，在酸性条件下其催化性能与商业化的Pt基催化剂还存在较大的差距。

为了进一步提高Fe-N-C的ORR催化活性， 研究者发现通过引入第二种活性位点（Co, Ni, Mn等）形成双金属单原子活性位点，利用其协同作用可促进催化活性的进一步提升。基于此，来自湖南大学的韩磊教授与中国科学院上海高等研究院李丽娜研究员合作，利用泡沫金属作为金属源，结合水热法和热解策略获得原子级分散的FeN₄和CuN₄共存的双原子位点结构，从而显著提升ORR催化性能。

利用Fe和Cu泡沫金属代替传统的金属盐的方法制备了Fe和Cu双原子掺杂的ZIF-8（FeCu-ZIF-8），进一步通过氨气氛围下热解获得双金属单原子FeCu SACs/NC催化剂。同时，X射线吸收光谱证实了所制备双金属单原子催化剂中Fe和Cu分别以Fe-N₄和Cu-N₄配位形式共存，并且证实了铁和铜之间发生电荷转移，从而导致Fe的价态增加和Cu的价态降低。

图1 催化剂制备流程示意图和结构组分表征。

要点二：

 所得FeCu SACs/NC催化剂在酸性和碱性介质中均表现出更强的ORR活性（在碱性和酸性介质中的半波电位分别为0.89和0.75 V），优于单分散的Fe SACs/NC催化剂。同时，理论计算和实验结果表明，Cu的引入有利于*OH中间过程的解吸和增加Fe活性位点的密度，从而有效地增强对ORR的内在活性和选择性。

图2 所制备催化剂在酸性和碱性条件下的ORR催化性能表征。

图 3 理论计算结果。

要点三：

基于FeCu SACs/NC所组装的锌-空气电池展现了高的开路电位（1.48 V）和最大功率密度为（153 mW cm^-2），优于 Pt/C（1.44 V，119 mW cm^{- 2}）。

图 4 所组装锌-空气电池的性能表征。

Boosting Oxygen Reduction with Coexistence of Single-atomic Fe and Cu Sites Decorated Nitrogen-doped Porous Carbon

韩磊教授简介：韩磊，教授，博士生导师，2015年博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所，师从著名电化学专家董绍俊研究员。博士毕业后，分别在新加坡南洋理工大学、加拿大滑铁卢大学和德国柏林自由大学从事博士后研究工作，主要从事新能源材料、能源存储与转化，包括电催化、半导体光电催化、太阳能燃料绿色合成、新型太阳能转换储存器件等研究工作。

近年来，在国内外重要期刊上发表论文60余篇，其中以第一作者/共同一作/通讯作者在Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Catal., Small Methods, J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J等国际权威期刊发表论文28篇，其中6篇入选“ESI”高被引论文，他引5000余次，H指数33。

投稿请联系contact@scimaterials.cn