胡传刚教授/戴黎明教授Angew综述：碳基无金属酸性ORR电催化剂研究进展

第一作者：崔蓬勃，赵林杰

通讯作者：胡传刚，戴黎明

单位：北京化工大学，新南威尔士大学

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）具有能量密度高，环境友好等优势，受到了广泛关注。相较于其阳极氢氧化反应，酸性环境下的阴极氧还原反应（ORR）动力学相对缓慢，对电池的性能起决定性作用。因此，需要开发高效电化学催化剂促进ORR进程。

贵金属Pt基材料是最为广泛应用的催化剂，但其储量低，价格昂贵，且易被小分子毒化。寻找廉价、高效的Pt基催化剂替代品一直是燃料电池领域的重要研究内容。石墨碳材料因其高的地壳丰度，优异的导电性以及在分子水平上的结构可调性，为实现低成本、高性能酸性环境下的ORR电催化提供了可能性（图1）。

图1. C-MFECs电催化ORR示意图。

本文总结了自2010年以来，每个时间节点下酸性ORR碳基无金属电催化剂（C-MFECs）的相关突破和重要进展（图2）。

图2. 酸性介质中C-MFECs作为ORR电催化剂的重要进展（参考文献详见原文）。

要点二：酸性ORR反应机理与活性位点研究

本文以C-MFECs酸性条件下催化ORR的反应机理为出发点，分别讨论了“4电子”和“2电子”ORR的反应路径（图3）。同时，从实验和理论计算的角度分析活性位点组成、结构（杂原子掺杂和/或缺陷）与C-MFECs催化活性之间的关系。

图3. 酸性介质中C-MFECs电催化ORR的反应路径。

要点三：C-MFECs调控策略及性能总结

本文归纳了目前提升C-MFECs催化性能的调控策略（包括精细的本征调控和结构调控，细节请见原文），同时，系统地对近五年来不同调控策略所制备C-MFECs及其性能（起始电位，半波电位）进行了总结和对比，发现C-MFECs的电化学活性整体呈以下趋势：N/缺陷共掺杂 > 杂原子多掺杂 > N掺杂 >缺陷掺杂（图4），为后续更加先进C-MFECs的设计、开发提供有意义的指导。

图4. （A） C-MFECs、Co/NC、Fe/NC和Pt/C起峰电位电位对比（Adv. Mater. 2019, 31, 1804799）。（B） N掺杂、多掺杂、缺陷掺杂、N/缺陷共掺杂C-MFECs的半波电位对比。

要点四：展望

最后，通过结合C-MFECs在PEMFCs中的膜电极组装要求和性能表现，对该领域目前存在的挑战和未来的前景做出了总结与展望，以期推动酸性条件下催化ORR的C-MFECs快速发展。

Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction

胡传刚，博士，北京化工大学教授，博士生导师。2015年于北京理工大学取得博士学位。2015年到2019年，美国凯斯西储大学做博士后研究工作；2019年到2020年在澳大利亚新南威尔士大学做研究助理。获海外高层次青年人才项目、面上项目等。Nano Research Energy青年编委。Nature Commun., Angew. Chem. Int. Edit. Ed.、ACS Nano, Adv. Energy Mater.等国际重要学术期刊审稿人。

长期从事先进碳基电极材料的精准设计、合成与制备，及其在燃料电池、锂离子电池、金属-空气电池等绿色能源器件中的应用。目前，公开发表SCI论文近百篇，参与编著英文书籍3章，以第一/通讯作者在Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem. Int. Edit. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、ACS Nano等国际知名期刊发表论文40余篇。论文总被引用13300余次，h-index为59。11篇入选ESI高被引论文。获授权国家发明专利6项。

崔蓬勃，目前于北京化工大学化学工程学院攻读硕士学位，研究方向为酸性氧还原反应超稳定电催化剂的设计。

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