哈工大（深圳）徐心海CEJ文章：以掺氢天然气为燃料的直接内重整SOFC局部电化学特性和温度分布的同步表征

第一作者：吴愉华

通讯作者：徐心海

单位：哈尔滨工业大学（深圳）

将过剩的可再生能源（如风电、太阳能等）电解所产生的氢气掺入天然气，并利用现有的天然气管道进行运输，是实现低成本高效大规模绿氢输运与应用的重要途径之一。根据已有示范项目的报道，20~30%的掺氢天然气可以安全应用于天然气管道和终端设备中，然而不同掺氢浓度对其他设备尤其是燃料电池的影响尚不清楚。

固体氧化物燃料电池（SOFC），尤其是直接内重整SOFC相比于低温的燃料电池有更高的燃料适应性和效率，并且无需氢气提纯和燃料重整设备，大大降低了系统的成本和复杂度，因此是配合管道掺氢天然气下游应用的有力候选者。但是，直接内重整SOFC的耐久性和稳定性不足等问题阻碍其实际应用。

在电池内部同时发生着甲烷重整、水气变换反应和氢气、甲烷、一氧化碳的电化学反应等多个吸热放热耦合过程。深入理解电池内部，尤其具有较大反应面积的电池内多个物理和化学过程的不均匀分布，对提升电池的可靠和耐久性至关重要。

本篇工作中结合分区电池、多通道工作站、热电偶阵列及数据采集单元搭建了原位测试装置台，获取了不同掺氢比和水碳比下的电池内部电化学特性和表面的温度分布。并通过多种阻抗谱分析手段对局部EIS包含的电化学过程进行了解释，讨论了通过操作电流密度和掺氢浓度实现电池表面温度均匀和提升电池性能的可能性，有助于加速掺氢天然气结合SOFC分布式发电的研究及实际应用。

基于此，来自哈尔滨工业大学（深圳）的徐心海副教授团队，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Simultaneous characterizations of segmented electrochemical characteristics and temperature distribution in the hythane-fueled direct internal reforming solid oxide fuel cell”的文章。

该文章利用自制的高温原位测试装置对以掺氢天然气为燃料的直接内重整SOFC局部温度和电化学特性进行了同步表征。采用阻抗差异分析法和弛豫时间分布法对局部电极过程进行识别，进一步建立了具有物理化学意义的等效电路模型并进行了定量分析，为深入理解内部不均匀的电化学过程提供了见解。

图1. 利用分区电池技术对掺氢天然气直接内重整SOFC的局部IV，局部EIS和温度分布的同时表征

局部极化曲线表明，即便少量的掺氢也可同时提高平面内所有分区的功率密度。当掺氢比从0%增加至10%时，从燃料入口到出口分区的峰值功率密度增加幅度分别为12、8、9和13 mW cm^-2。无论燃料成分如何，靠近进口的分区（#4）的性能均高于位于气体流动方向下游的分区（#3，#2）。当水碳比从1增大至2.5时，峰值功率最高和最低的分区差异从16mW cm^-2 逐渐减小至 6mW cm^-2，表明由于水的增加会使得平面内的水蒸气重整和水气变换反应更均匀分布，促进整个电池性能的均匀分布。

图2. 不同掺氢比和水碳比下分区电池的局部极化曲线。

要点二：DIR SOFC局部电极过程识别

图3. 结合阻抗差异分析法、弛豫时间分布和等效电路对不同掺氢比下各分区的ESI进行分析，对不同的电极过程进行量化。采用全电池偏置的局部EIS测试方案，偏置电压0.7V。

要点三：DIR SOFC温度分布及热中性状态

温度结果表明，掺氢降低了在开路下的由于重整反应产生的局部低温点，但随着电压进一步降至0.7V以下，电池的气体出口位置出现了局部高温点。此外，当全电池运行电流密度为250~350mA cm^-2 时，发现电池的温度梯度降低至0.4 K cm^-1 左右的最低值。该发现与文献报道的直接内重整SOFC的热中性状态理论计算值吻合，可为直接内重整SOFC的热管理和操作条件的优化提供参考。

图4. 不同掺氢浓度、水碳比和电流密度下直接内重整SOFC表面温度分布和温度梯度分析。

Y. Wu, H. Liu, J. Xu, Y. Wang, Z. Zhong, X. Xu, Simultaneous characterizations of segmented electrochemical characteristics and temperature distribution in the hythane-fueled direct internal reforming solid oxide fuel cell, Chem. Eng. J.  (2023) 141822.

徐心海副教授简介：分别于2007年和2009年在哈尔滨工业大学取得能源与动力工程学士和工程热物理硕士学位，并于2014年在美国亚利桑那大学机械工程专业取得博士学位。长期从事新能源中的热质传递及多场耦合研究，研究方向为燃料电池、电解制氢、重整制氢等。

主持国家自然科学基金2项，省市级科研项目8项。在高水平期刊上发表论文50余篇，授权发明专利10项。担任Frontiers in Energy Research副主编，储能与节能（英文版）、Carbon Neutrality青年编委，欧盟ERC基金评审专家，国家自然科学基金评审专家。曾获深圳市海外高层次人才、深圳市高层次后备级人才等奖励。入选全球前2%顶尖科学家年度影响力排行榜（2020、2021）。

吴愉华，在读博士生。2016和2019 年分别于吉林大学、中国科学院大学本科和硕士毕业。现为在哈尔滨工业大学（深圳）博士生，指导老师为徐心海副教授。主要从事固体氧化物燃料电池多尺度、多物理场耦合模拟和实验方面的研究工作。在Chem. Eng. J., J. Power Sources., J. Electrochem. Soc., 力学进展等国内外期刊发表论文 4 篇。

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