王定胜教授， Angew观点：邻近的Co4原子团簇位点助力Fe单原子实现高效稳定酸性ORR催化活性

第一作者：韩阿丽

通讯作者：王定胜*

单位：中国科学院金属研究所，中国清华大学

质子交换膜燃料电池具有零碳排放、高体积功率和二氧化碳耐受性等无可比拟的优点，是解决日益严重的能源危机和环境污染问题最有前途的可再生能源转换设备之一。氧还原反应由于其反应动力学缓慢，通常需要昂贵且稀缺的铂族金属催化剂，因此一直被认为是整个设备的决速反应。最近，具有Fe-N₄结构的单原子催化剂因其对ORR具有较高的活性和4e^-选择性而引起了科学家的强烈兴趣。然而，对称的Fe-N₄结构对氧中间体的吸附能不能令人满意，导致其在酸性介质中本征活性相对Pt基贵金属较低且稳定性差。因此，探索高效且能保持长期耐用性的铁基原子分散催化剂更具挑战性，但也极具价值。

近日，来自清华大学的王定胜教授，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Construction of Co4 Atomic Clusters to Enable Fe-N₄ Motifs with Highly Active and Durable Oxygen Reduction Performance”的研究性文章。该文章通过实验和密度泛函理论（DFT）计算相结合手段论证了Fe-N₄和Co4原子团簇共存与ORR性能之间的调控关系。

通过将Co₄分子簇和Fe(Acac)₃ 包裹在碳基MOF前驱体的“预限制”策略，在氮掺杂的碳基衬底上制备出Fe-N₄与高度均匀的Co₄ 原子级团簇的催化剂（Co₄@/Fe₁@NC）。

研究人员设计并合成了最佳的Co₄/Fe₁@NC，它具有0.835 V的超高半波电位、持久的催化稳定性和较高的甲醇耐受性，优于商用Pt/C和已报道的大多数金属基SACs在酸性溶液中的电催化ORR活性。此外，基于Co₄/Fe₁@NC催化剂的H₂-O₂燃料电池具有优异的高能量密度，在质子交换膜燃料电池中具有良好的应用前景。

理论研究表明，Co₄位点的引入可以大大促进O2在Fe-N₄位点的O-O键断裂。并优化氧中间体的吸附，从而降低ORR过电势，加速整个ORR动力学过程。

“Construction of Co₄ Atomic Clusters to Enable Fe-N₄ Motifs with Highly Active and Durable Oxygen Reduction Performance”

王定胜 教授 简介：王定胜教授于1982年出生。2004年于中国科学技术大学化学物理系获理学学士学位。2009年于清华大学化学系获理学博士学位。2009至2012年在清华大学物理系从事博士后研究。2012年7月加入清华大学化学系，被聘为讲师，2012年12月，晋升为副教授。2015年获博士生导师资格。2012年获全国优秀博士学位论文奖。2013年获国家优秀青年科学基金。2018年获青年拔尖人才计划。王定胜课题组一直致力于无机纳米材料化学研究领域，以无机纳米合成化学为基础，主要从事金属纳米晶、团簇及单原子为主的无机功能纳米材料的合成、结构调控与催化性能研究。课题组已经在国际知名学术期刊发表学术论文200余篇，包括Nature， Nat. Catal.，Nat. Chem.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际知名期刊。

韩阿丽 研究员简介：韩阿丽研究员于1988年出生。2016年于中国科学技术大学材料科学与工程系获工学博士学位。2016至2021年先后在阿卜杜拉国王科技大学和清华大学从事博士后研究。2021年底加入中国科学院金属研究所先进炭材料研究部，被聘为研究员。2022年获国家青年科学基金和辽宁省优秀青年科学基金。2023年获中国科学院引才计划择优支持。韩阿丽研究员一直致力于电催化能源转换研究领域，主要围绕低成本催化材料的结构设计，构效关系，以调控材料的组分，形貌和电子结构为主线，创新发展多种高效低成本电催化能量转换材料（如析氧材料，析氢材料，氧还原材料）。目前已经在国际知名学术期刊发表学术论文40余篇，包括Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano, Nano Lett.等国际知名期刊。

欢迎优秀博士后加入。联系人：王老师 wangdingsheng@mail.tsinghua.edu.cn

投稿请联系contact@scimaterials.cn