新加坡国立大学薛军民AEM观点：深入理解电催化剂在析氧过程中的结构重构行为和活性来源

第一作者：钟豪胤

通讯作者：王晓鹏*，薛军民*

单位：新加坡国立大学

预催化剂在析氧反应过程中（OER）中经历不可逆的结构重构衍生出的基于过渡金属的羟基氧化物（MOOH）通常被认为是OER的真正催化物种。通常情况下，重构生成的MOOH与直接合成的MOOH具有相似的结构，但其在OER活性上表现出卓越的催化性能。因此，结构重构已成为提高电催化剂催化活性的一种非常有前途的策略。然而，对于OER催化剂重构后表现出的卓越OER活性的原因仍然存在疑惑。

近日，新加坡国立大学薛军民教授，新加坡国立大学博士后研究员王晓鹏（共同通讯作者）和新加坡国立大学钟豪胤博士生等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Fundamental Understanding of Structural Reconstruction Behaviors in Oxygen Evolution Reaction Electrocatalyst”的综述性文章, 报道了电催化剂在OER过程中的重构行为及其活性来源研究的最新进展。该综述首先从理论出发综述了目前存在的三种电子传输机制，然后归纳了在OER过程中催化剂结构重构的机理。进一步，作者总结分析了影响重构生成的MOOH的催化活性的因素。接着，作者从结构重构的动态过程和最终的结构解析出发，分别系统地推荐了有效的表征手段帮助理解催化剂的重构行为和活性起源。最后，作者对未来催化剂重构行为的研究方向，催化剂的设计等进行了总结和展望。

催化剂在析氧过程中发生重构的原因可以分为四个类别: 1) 晶格氧氧化诱导的结构重组；2）金属溶出诱导的结构重组； 3）阴离子（S,Se,P等）预氧化诱导的结构重组；4）配体与氢氧根置换导致的重构。需要注意的是，在析氧过程中可能存在以上多种机制共同诱导结构重构，形成具有高催化活性的金属基羟基氧化物（MOOH）。

重构生成的MOOH通常表现出更加优异的催化性能，其原因可能是由于以下因素导致：1）暴露出更多的活性位点；2）形成了阳离子掺杂的MOOH；3）形成具有不饱和配位的MOOH物种；4）表面吸附酸根离子如SO₄^2-，SeO₃^2-等；5）形成了异质结；6）金属-氧八面体畸变导致eg*能带展宽。

对催化剂重构行为的表征可以分为两步：1）表征反应过程中的结构演变；2）表征反应后起真正催化活性物质的结构

作者针对进一步理解催化剂的结构重构行为以及设计高效稳定的电催化剂出发，提出了未来研究方向的展望分析，包括深入研究eg*能带展宽对OER本征活性的影响，稳定具有不饱和配位的羟基氧化物以实现高效稳定催化性能，深入理解其他催化反应中催化剂的重构行为等。

Fundamental Understanding of Structural Reconstruction Behaviors in Oxygen Evolution Reaction Electrocatalysts

王晓鹏博士 简介，现任新加坡国立大学博士后研究员，合作导师为薛军民教授。2019年，博士毕业于新加坡国立大学。目前，主要研究方向为电催化产氧、燃料电池，压电传感器。截至现在，发表SCI30余篇，总引用率2400余次，单篇文章最高引用率700余次，其中以第一作者在 Nature，Nature communications, Energy & Environment Science, Advanced Materials, J. Am. Chem. Soc等顶级英文杂志发表多篇文章。

薛军民教授 简介，新加坡国立大学副教授，现任新加坡材料系学术主任，他主要研究能源储存、环境清洁和应用生物医学等方面的功能纳米材料的合成，出版学术专著3部, 作为通信作者在Nature, Nature Comm, Energy Environment & Science, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials， ACS Nano等国际重要学术期刊发表多篇文章，美国陶瓷学会高级会员，担任多种国际重要学术期刊编委，多次担任国际会议分会场主席，指导研究生50余人。

钟豪胤，新加坡国立大学材料系博士三年级，导师为薛军民教授。研究方向为电催化产氧，目前以第一作者在Energy & Environment Science, Advanced Energy Materials, Advanced Materials上发表文章。

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